探析负载型钛基催化剂在乙苯空气低温氧化脱氢反应中的研究

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1、太原理工大学硕士学位论文负载型钛基催化剂在乙苯空气低温氧化脱氢反应中的研究姓名：孙冬梅申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：谢克昌;李文英2003.5.1太原理工大学硕士研究生论文负载型钛基催化剂在乙苯空气低温氧化脱氢反应中的研究摘要采用浸渍法制各乙苯氧化脱氢反应(EBDH)钛基催化剂，在对活性组分选取的基础上，通过对制备条件参数的改变，运用比表面及孔径测定、SEM，XRD，TGA，粒子大小及其分布测定等分析测试手段研究并讨论了各参数对催化剂活性组分分布及其负载量、催化剂结构和稳定性等方面的影响；将催化剂的反应活性和选择性相关联，初步分析了乙苯氧化脱氢的反应过程，为最终

2、筛选出一种高选择性、稳定、环保、价廉、抗积碳能力强、具有工业应用前景的负载型乙苯低温氧化脱氢反应钛基催化剂提供了较充分的基础数据．通过对实验结果的综合理论分析，得到如下结论：1．采用钛基金属负载型催化荆，反应温度较低(3501C)时，反应产物sT的选择性高．2．催化剂低温热处理能有效抑制活性组分晶粒的长大，提高乙苯氧化脱氢反应活性和ST的选择性．3．不同载体对乙苯氧化脱氢反应催化活性和对苯乙烯选择性的影响不同活性炭的反应活性很高，但对sT的选择性不是特别理想；Y—A1203反应活性和ST选择性都不好；而TiO：对ST的选择性很好，反应活性也尚可：太原理工大学硕士研究生论文4

3、．活性组分V的负载量有一适宜范围为0．5-lm01％V／molTi0，而活性组分Fe负载量越多越好．5．在酸性和中性溶液中制备的载钒催化剂，活性组分价态为V(Iv)，比表面大，微孔数目多，活性组分氧化还原能力较弱，乙苯转化率较低；其中在中性溶液中制备的催化剂活性组分分散度较适宜，因而sT选择性较高为95．5％．在强碱性溶液中制备的催化剂活性组分价态为V(V)，比表面小，微孔数目少，活性组分氧化能力强，乙苯转化率较高为19．5％．6．催化剂颗粒越小，EB转化率和sT选择性就越高．7．载钒催化剂反应前后活性组分分布均匀，但反应后有轻微流失现象；载铁催化剂反应后活性组分分布不均匀

4、，且有迁移或富集．此外，前者比后者颗粒小，比表面大，大孔数目多，因而前者比后者反应活性、稳定性高．这两种催化剂表面都没有实质性的积碳．8．根据实验结果，乙苯氧化脱氢反应过程如下：C6H5一C2H5_C6H5-CH=CH2_CeI-16orC出PCH3关键词：乙苯，氧化脱氢，苯乙烯，负载型钛基催化剂II太原理工大学硕士研究生论文STUDlESONTi02-SUPPORTEDCATALYSTN0XlDATlVEDEHYDROGENAT10NOFETHYLBENZENEWITHAIRATLOWERREACTl0NTEMPERATUREABSTRACTThereactionofox

5、idativedehydrogenationofethylbenzene，CsHIo+1／202--}CsHs+H20isofinterestinthelightofitspotentiallowerconsumingofenergy．Inordertoobbjllacheapercatalystwithhigheractivity,selectivity,stability,thepreparationandcharacterizationofcatalystsusedinthisreactionwereinvestigatedindetail．Basedontheact

6、ivecomponentchosen，Sorptomatic1990surfaceandporedistributioninstrument，SEM·EDX，XRD，TGAandMalvemMastersizer2000particlesizeanalyzertechniques，wereemployedtodesignandprepareTi02-supportedcatalystsinrespectofthedistributionandtheamountofactivemetalsupported，structureandstabilityofcatalysts．As

7、equentialprocessforoxidativedehydrogenationofethylbenzenewassuggestedbyanalyzingreactivityandselectivity．Mainresultsandconclusionswereobtainedasfollowings：I．SelectivityofreactionproductSTcouldbeincreasedwhenreactionwasruninlowertemperature．111太原理王大学颈士研究生论文2．Gr