乙苯二氧化碳氧化脱氢反应催化剂的研究

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1、太原理工大学硕士学位论文乙苯二氧化碳氧化脱氢反应催化剂的研究姓名：张会明申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：李文英20070501太原理r人学硕士研究生学位论文乙苯二氧化碳氧化脱氢反应催化剂的研究摘要烃类脱氢一直是石油化学工业最具挑战性的课题之一，其特点是反应转化率受到热力学平衡的限制。苯乙烯是石油化学工业的基础产品、合成橡胶和塑料的重要原料，主要由乙苯脱氢制得。现有工艺的主要缺点是反应温度和水／烃比高、能耗大，在分离器中水蒸汽潜在的大量冷凝热难以回收。近年来，在氧化脱氢工艺反应体系中应用C02取代氧气作为氧化剂，是一条利用C02资源和降低能耗的“绿色化学”途

2、径。此过程的关键是制备高性能的用于乙苯二氧化碳氧化脱氢(C02-EBDH)制苯乙烯的催化剂，这是一项具有理论和实际应用价值的研究课题。本文从热力学角度计算了在不同气氛下的乙苯转化率，从理论上验证了在二氧化碳气氛下乙苯氧化脱氢的可行性，为课题的完成提供理论上的支持。通过溶胶．凝胶方法合成了VxT复合氧化物催化剂及经Fe改性后的Fex／V6T催化剂，分别考察了它们的脱氢性能。利用XRD、XPS、TPR和物理吸附等手段对催化剂进行了表征，获得的结论如下：1)二氧化碳的加入促进乙苯脱氢反应向右进行，使得乙苯转化率和苯乙烯收率提高。2)V6T催化剂在C02．EBDH反应中有较

3、高的催化活性，4500C反应温度下，乙苯单程转化率和苯乙烯选择性分别为11．0％和98．3％。太原理r人学硕士研究生学位论文3)V6T经Fe改性后得Fex／V6T催化剂，使得乙苯的转化率增加，其中Fe2／V6T催化剂的的反应活性最好，450。C下，乙苯单程转化率和苯乙烯选择性分别提高到20．O％和98．2％。4)在VxT催化剂体系中，高价钒V5+可能是反应的活性中心；TiO：锐钛矿型晶相有利于乙苯转化率的提高，而金红石晶相不利于脱氢反应。5)Fe2／V6T催化剂随反应进行逐渐失活，失活原因主要有两个：一是反应中Fe组分的烧结，导致了平均孔径的增大；另～个是催化剂体系

4、中高价钒和高价铁被还原成低价钒和低价铁。关键词：乙苯脱氢，苯乙烯，二氧化碳，复合氧化物，催化剂，溶胶凝胶法¨太原理‘『：人学硕士研究生学位论文STUDY0NTHECATAIYSTSAPPLIEDINETHYLBENZENEDEHYDROGENATIONINTHEPRESENCEOFCARBONDIOXIDEABSTRACTDehydrogenationofhydrocarbonsisoneofthechallengesinthepetroleumchemicalindustry,sinceitisoftenconfinedbythethermodynamicequi

5、librium．Styrene，oneofthemonomersofsyntheticpolymers，ismainlyproducedbythedehydrogenationofethylbenzeneunderhightemperature，leadingtothehighoperationcostandexcessiveenergyconsumptionRecently,intheprocessofoxidativedehydrogenation，C02istakenasalloxidantinsteadof02，‘whichisaneffectivewayt

6、oreducingenergyconsumptionanddecreasingC02pollution．ItisimportanttostudynewtechnologyinpreparationofhigheffectivecatalystsInthepresentwork，ethylbenzeneconversionondifferentatmospherewascalculated，whichgaveguidancetoexperimentsThesol-gelmethodwasusedtoprepareVxTmixedoxidescatalysts，whic

7、hTi02wasthemainbodyandthecatalystswereappliedwithethylbenzenedehydrogenationinthepresenceofcarbondioxideat450。CAndwegetFex／V6TbyaddpromoterFe．BymeansofXRD，XPS，TG—MSandphysicaladsorptiontechniques，thecatalystswerecharacterized．SeveralIII．．奎垦里：!：I大堂堡主堕壅圭兰生堡壅significantresultsandconclus