co2氧化丙烷脱氢制丙烯催化剂的制备及性能研究

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2、文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅或借阅。本人授权上海师范大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于保密口，在——年解密后适用本版权书。不保密彳校内聊签一论文作者签名：粥和妍枞翩繇五叫蝴扩c，甲年r月即日上海师范大学学位论文中文摘要摘要本文以微孔分子筛ZSM．5(Si／Al>300)为载体，V为活性组分，采用浸渍法制备了不同V含量的mVOx／ZSM．5催化剂，并研究了其对C02氧化丙烷脱氢制丙烯反应的催化性能，采用XRD、BET、TPR等分

3、析测试技术对催化剂的物理与化学结构进行了表征。结果表明，催化剂中V活性组分高度分散在ZSM．5分子筛表面，并且进入到分子筛孔道中。V单组分催化剂具有较好的C02氧化丙烷脱氢制丙烯的催化性能，并且当V的理论负载量为6wt．％时，V单组分催化剂具有更高的催化活性。在mVOx／ZSM．5催化剂中，V与ZSM．5载体之间存在一定的相互作用，进而改变了催化剂的氧化还原性能，提高了催化剂的催化性能。同时，以ZSM．5为前驱体，经预碱处理后，先通过NH4N03进行铵离子交换，再与不同浓度的硫酸氧钒溶液反应，在一定条件下使之发生同晶取代，然后转移至带聚四氟乙烯内衬的晶化釜中水热反应，即二次合

4、成，最后合成杂原子V-ZSM．5分子筛。研究了其对C02氧化丙烷脱氢制丙烯反应的催化性能，采用XRD、TEM、TPR、XPS等分析测试技术对催化剂的物理与化学结构进行了表征。结果表明，催化剂中V不仅分散在ZSM．5分子筛表面，而且一部分进入到分子筛结构中。由于一部分V组分经同晶取代进入到分子筛的结构中，分子筛的表面变粗糙，有序的微孔结构变紊乱，结晶度改变，但是催化剂的催化性能比单组份V负载催化剂有所提高，并且当碱处理后的ZSM．5与VOS04"3H20的质量比为1：0．7时，催化性能最好。最后，初步探索了成型催化剂的催化性能，利用C1．A1203中空纤维膜的中空结构，采用浸渍

5、法制备了不同V含量的V／ZSM．5催化剂，研究了其对C02氧化丙烷脱氢制丙烯反应的催化性能，但是结果表明，催化剂对丙烷的转化率低，产率低。关键词丙烷；C02氧化脱氢；VOx／ZSM．5：VoZSM．5；V／a．A1203中空纤维膜上海师范大学专业学位论文AbstractAseriesofvanadiumcatalystssupportedonZSM-5zeoliteinthedehydrogenationofpropanetopropyleneinthepresenceofC02werepreparedviaanincipientwetnessimpregnationmeth

6、od(IM)．ThepowderH—ZSM-5wasimpregnatedwithNH4V03(Sigma-Aldrich，≥90％)aqueoussolutionsofvariousconcentrationstoobtaindifferentVloadings(0，2，4，6，8and10wt％V，respectively)．ThecatalystsweresubsequentlycharacterizedbyBETsurfacearea，X-raydiffraction(XRD)，FT-IR，NH3-TPD，HE—TPRandX-rayphotoelectronspec

7、tra(XPS)aswellasmeasurementofthecatalyticperformance．Comparingpropyleneselectivityasfunctionofpropaneconversionthemostselectivecatalystswerethe6VOx／ZSM-5samples，whichcontainedmostlyvanadiamonomersaccordingtoRamanspectroscopy．Thebestpropyleneyieldof26％was