丙烷氧化脱氢制丙烯的研究论文

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1、分类号：064UDC:密级:公开单位代码：10424学位论文丙烷氧化脱氢制丙烯的研究刘亚群申请学位级别：硕士学位专业名称：化学工艺指导教师姓名：田原宇职称：教授山东科技大学二零零七年五月论文题目:入学时间:研究方向:职称:2004年9月清洁能源教授丙烷氧化脱氢制丙烯的研究作者姓名：刘亚群专业名称：化学工艺指导教师：田原宇论文提交日期：2007年5月论文答辩日期：2007年6月授予学位日期：THEINVESTIGATIONONTHEOXIDATIVEDEHYDROGENATIONOFPROPANETOPROP

2、YLENEADissertationsubmittedinfulfillmentoftherequirementsofthedegreeofMASTEROFPHILOSOPHYfromShandongUniversityofScienceandTechnologyLiuYaqunSupervisor:ProfessorTianYuanyuCollegeofChemistryandEnvironmentEngineeringMay2007本人呈交给山东科技大学的这篇硕士学位论文，除了所列参考文献和世所公认的文

3、献外，全部是本人在导师指导下的研究成果。该论文资料尚没有呈交于其它任何学术机关作鉴定。硕士生签名:日期:AFFIRMATIONIdeclarethatthisdissertation,submittedinfulfillmentoftherequirementsfortheawardofMasterofPhilosophyinShandongUniversityofScienceandTechnology,iswhollymyownworkunlessreferencedofacknowledge.Thed

4、ocumenthasnotbeensubmittedforqualificationatanyotheracademicinstitute*Signature:Date:摘要丙烷脱氢过程分为氧化脱氢过程和直接脱氢过程。丙烷直接脱氢牛产丙烯虽已实现了工业化，但丙烷转化率受平衡限制而难以提高；而且催化剂失活很快，再生频繁,耗费大量能源。丙烷氧化脱氢是用较低温度下的放热反应代替高温下的吸热反应,可大大降低能耗。由于不受热力学平衡的限制，反应可以在催化剂不积炭条件下进行，避免了催化剂的反复再生，降低了设备投资。因此

5、开发高活性、高丙烯选择性的催化剂是该技术领域的关键问题，成为近几年来研究的热门课题。廿前，还没冇研制出高选择性的丙烷氧化脱氢制丙烯的催化剂，正是基于这种考虑，木文主要进行了丙烷氧化脱氢制丙烯催化剂的研究，研制出了三个系列的丙烷氧化脱氢制丙烯的催化剂，期望获得高的选择性和转化率。本文首先对丙烯的研究进展进行了论述，分析了一些丙烯生产方法的利弊，介绍了丙烷氧化脱氢生产丙烯的方法，并对丙烷氧化脱氢生产丙烯的常用催化剂进行了较为详细的介绍，同时提出了合成催化剂的新思路。木文的催化剂研究分为三个系列：W-Ce-O催化

6、剂、Mo-Ce-0催化剂、VPO催化剂。W-Ce-0催化剂用于丙烷氧化脱氢方面还未见报道，本文创造性的把W-Ce-0催化剂应用于丙烷氧化脱氢制丙烯。并冃研究了负载型W-Ce-O催化剂的制备方法、负载量、反应条件、以及W/Ce比对催化剂性能的影响。结果表明此类催化剂对丙烷氧化脱氢制丙烯有一定的低温催化性能，但是离工业化的要求述有一定的距离。本文又研究了Mo-Cc-0催化剂，釆用浸渍法制得MoCexOy(x=0.05,0.1,0.15,0.2,0.25,0.3)系列催化剂。然后研究了负载量、反应条件、以及Ce/

7、Mo比对催化剂性能的影响。同时，研究了催化剂合成条件(催化剂焙烧温度、催化剂焙烧时间)对催化剂性能的影响。此类催化剂对丙烷氧化脱氢制丙烯冇较好的低温催化性能。为了进一步完善丙烷氧化脱氢催化剂研究体系，本文对VPO催化剂进行了初步研究，提出了一种新型VPO催化剂的制备方法。催化剂采用共沉淀法用五氧化二饥与磷酸合成，并冃添加了饰钻复合氧化物作为储氧材料。并对催化剂的活性进行了检验，结杲表明这类催化剂没有良好的丙烷氧化脱氢性能。另外，本实验根据人为非定态操作技术和丙烷氧化脱氧制丙稀反应的特点，建立了一套用于丙烷氧

8、化脱氢制丙稀周期操作的固定床反应器实验装置，与以往丙烷与空气共进料的实验装置相比，人为地实现了氧气、氮气、丙烷分别进料，从而实现了丙烷的氧化（同时也是催化剂的还原）和催化剂的氧化在不同的时间进行，因此实现了利用催化剂体相的品格氧氧化丙烷，捉高了目标产物丙烯的时均选择性，减少了深度氧化。在实验室中，直接用循环流化床反应器研究丙烷氧化脱氢反应太复朵，而且要求催化剂有良好的流化性能，不易实现；在木实验建立的周期操作的固