基于dmfc阳极电催化剂的制备及其电化学性能的研究

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1、天津大学硕士学位论文DMFC阳极电催化剂的制备及其电化学性能的研究姓名：孙晓英申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：王燕20090501中文摘要直接甲醇燃料电池(DMFC)是目前广泛研究的燃料电池之一，其阴极和阳极所用的催化剂均是以Pt基金属为主的贵金属催化剂，因此制备出性能优良的电催化剂对DMFC的进一步发展十分重要。本文在常规介质与离子液体中制备了一系列VulcanXC一72碳黑负载的纳米Pt及Pt-Ni合金催化剂，利用透射电镜(HR-TEM)、X射线粉末衍射(XRD)、电子能谱分析(EDS)等物理表征手段对催化剂的微观结构进行了分析，采用循环伏安法和计时电流法考察了催化剂

2、对甲醇氧化的电催化性能。首先在常规介质中，考察了在不同pH值条件下制得的Pt／C催化剂的物理性质及其对甲醇氧化的电催化性能，并探讨了微波加热的必要性。结果表明，pH值的增大有利于催化剂中铂晶面的形成，当pH值控制在10．0．11．0范围内时制得的催化剂具有较好分散性和对甲醇氧化的电催化活性。将利用超声浴产生的能量加热制得的Pt／C催化剂与相同pH值下微波加热法制得的Pt／C催化剂进行比较，结果发现微波加热法制得的电催化剂性能较好，证实了微波加热的必要性。其次考察了在离子液体中制得的纳米Pt／C催化剂的性能。通过改变甲醇浓度、扫描速度及电解液的酸碱性考察了催化剂的电化学性能。结果表明

3、，在相同pH值下，在离子液体中所制得的Pt／C催化剂电催化活性比常规介质中制得的Pt／C催化剂活性高。电化学测试表明，在离子液体中制得的催化剂电极对甲醇氧化的峰电流密度与甲醇浓度、扫描速度的平方根基本上呈线性关系；在碱性电解液中具有良好的催化活性及稳定性，最大峰电流密度约是酸性电解液中的6倍。同时还考察了不同Pt、Ni原子比对PtNi／C二元合金催化剂的微观结构及电催化性能的影响。结果表明，Ni原子进入了Pt的面心立方结构中形成了Pt_Ni合金；含Ni量越高，催化剂对甲醇的起始氧化电位越低，当Pt-Ni原子比为1：1的电催化剂的稳定电流最高，稳定性最好。关键词：Pt／C电催化剂，电

4、催化氧化，离子液体，PtNi／C催化剂，DMFCABSTRACTDirectmethanolfuelcells(DMFCs)arewidelyresearchedinrecentyears．TheelectrocatalystsusedinregardlessofanodeorcathodeofDMFCuntilnowarebasedonPt-basedcatalysts，thereforethepreparationofelectrocatalystswithexcellentperformancebecomesveryimportantforthefurtherdevelopm

5、entofDMFC．Inthispaper,aseriesofVulcanXC·-72carbonblacksupportednano··PtandPt-Nialloycatalystswerepreparedinconventionalmediaandinionicliquid,repectively．TheirphysicalcharacterizationandelectrocatalyticperformancewereanalyzedwithTEM，XRD，EDSandcyclicvoltammetry,chronoamperometry．Thecharacterizat

6、ionofPt／Celectrocatalystspreparedinconventionalmediawasexaminedbychangingmixturesolution．pHvalue．ItwasshowedthatwiththeincreaseofpHvaluethePtcrystalstructureWasformedgraduallyandcatalystselectrocatalyticactivitybecamebetter．ItWasconfirmedthatmicrowaveheatingWasnecessaryforpreparingbetterperfor

7、manceelectrocatalystsaftercomparingwiththePt／CcatalystpreparedusingultrasonicbathheatingatthesamepHvalue．Pt／Ccatalystwasalsopreparedinionicliquid,whoseelectrochemicalpropertieswerediscussedby．changingmethanolconcentration,SCanrateandele