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时间:2019-05-14
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1、阳极非贵金属催化剂的制备及其催化性能的研究Thepreparationofanodenon-preciousmetalcatalystsandtheapplicationsincatalysis学科专业:材料学作者姓名:杨沄芃指导教师:崔振铎天津大学材料科学与工程学院二零一七年十二月摘要能源和污染是当今人类面临的两大问题。随着传统化石燃料的过度使用,能源匮乏,环境污染问题亟待解决。在众多的新能源中,氢能源是最具潜力的一种。它不仅燃烧值高,且可由简单的电解过程从水中直接获得,而且燃烧后所得产物也是水,可以形成良好的循环利用。过渡金属催化剂由于其独特的催化特性而受到
2、越来越多的关注。本文制备了Mn/Ni@CFP和Co-Fe复合催化剂作为阳极催化材料,可以高效的电解水制氢。通过超声还原和电沉积方法制备了锰、镍共沉积的碳基催化剂,并研究了它们在不同环境下的催化性能和动力学特性。制备的Mn/Ni@CFP材料在尿素环境下展现出高效的催化性能,并且在一定的尿素浓度下拥有良好的稳定性。通过SEM和TEM方法对其形貌进行了表征,通过XPS和Raman方法分析了其表面物相组成。非贵金属催化剂负载在碳纸上后整体的导电性得到了提高,并且在锰、镍之间的协同作用下催化活性得以进一步提高。此外,催化剂整体可作为自支撑电极直接用于电解反应,避免了涂覆过
3、程所带来的接触电阻。通过简单的化学还原方法制备了三维纳米链结构的Co-Fe复合催化剂、Fe纳米颗粒与Co纳米颗粒三种催化材料。通过SEM、TEM和XRD分析了Co和Fe对催化剂形貌和结晶性的影响,通过XPS测试确定了各个催化剂的成分。在Co-Fe复合催化剂中,Fe的存在会使样品拥有良好的结晶性并呈现三维网络结构。而Co是氧化态发生变化的主要原因,并且Co的存在会大大降低析氧反应的起始电位。此外,实验还通过XAS结合CV曲线的方法追踪了氧化态随电化学过程变化的过程。关键词:电催化,电解水,尿素氧化,复合催化剂。IABSTRACTEnergyandpollution
4、havebeenthetwomajorproblemsinhumansociety.Lackofenergyandenvironmentalpollutionproblemsneedtoberesolvedasaresultoftheexcessiveuseoftraditionalfossilfuels.Amongthenumerouskindsofnewenergy,hydrogenisthemostpromisingone.Itnotonlyhasahighcombustionvalue,butalsocanbeobtaineddirectlyfromth
5、ewaterbyasimpleelectrolysisprocess,andtheproductisalsowaterwhichcanformagoodrecycling.Transitionmetalcatalystsareattractingmoreandmoreattentionduetotheiruniquecatalyticproperties.Inthispaper,Mn/Ni@CFPandCo-Fecompositecatalystwerepreparedasanodecatalyticmaterialsandtheycanbeefficiente
6、lectrolysisofwatertopreparehydrogen.Thecarbon-basedcatalystsformanganeseandnickelco-depositionwerepreparedbyultrasonicreductionandelectrodepositionmethod,andtheircatalyticandkineticpropertiesindifferentenvironmentswerestudied.ThepreparedMn/Ni@CFPmaterialexhibitsexcellentcatalyticperf
7、ormanceintheureaenvironmentandhasgoodstabilityatacertainureaconcentration.ThemorphologywascharacterizedbySEMandTEMandthesurfacecompositionofthecatalystwasanalyzedbyXPSandRamanmethod.Theconductivityofthecatalystisimprovedbyloadingoncarbonpaper,andthecatalyticactivityisfurtherimprovedb
8、ythecoordina
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