直接肼燃料电池镍基阳极催化剂的制备及其性能研究

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1、硕士学位论文直接肼燃料电池镍基阳极催化剂的制备及其性能研究作者姓名吴林宋学科专业材料加工工程指导教师王平教授所在学院材料科学与工程学院论文提交日期2018年4月20日Studyonpreparationandpropertiesofnickel–basedanodecatalystfordirecthydrazinefuelcell.ADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：LinsongWuSupervisor：Prof.PingWangProf.HongbinDaiSouthChina

2、UniversityofTechnologyGuangzhou,China摘要近年来，直接肼燃料电池(DirectHydrazineFuelCell,DHFC)正受到人们的广泛关注，主要是因为DHFC有如下优点：具有高的理论电动势(1.56V)、高的能量密度(5.42Wh·g–1)、反应产物(N2和H2O)无污染，并且可在温和温度(40–80°C)操作，还可能利用现有加油站的基础设施储运燃料。相比于其它燃料电池，DHFC最为突出的特性就是可使用廉价的非贵金属作为电催化剂。DHFC的性能主要取决于电极催化剂，尤其是阳极催化剂，历经数十年发展，研究发现：

3、Ni基二元及三元阳极催化剂的性能远优于其他单金属催化剂。尽管这些阳极催化剂的研制已经取得了显著的进展，但仍有较大的提升空间。本文围绕DHFC阳极催化剂的制备及其电催化性能开展了研究，制备出Ni–Zn和Pd–Ni二元阳极催化剂，对催化剂的结构和性能关系进行了研究。研制的催化剂对肼电氧化反应展示了优异的催化性能和操作稳定性，研究结果为DHFC的实际应用奠定了实验和理论基础。本论文主要研究内容如下：1.以泡沫镍为载体，采用电沉积法和电化学刻蚀法制备出负载型Ni–Zn合金催化剂。该催化剂具有开孔的三维纳米片层结构和良好的附着力，对肼催化具有优异的电催化活性和

4、良好的耐久性。例如，在30°C，其催化碱性肼水溶液，起始电位为−0.15V，在+0.40V电位（相对于可逆氢电极）时，电流密度达到300mA·cm–2。采用XRD、SEM和XPS研究了催化剂的物相组成、表面形貌和组成元素的化合价态，解析了催化剂具有优异电化学性能的原因。其性能提高的原因可归结为以下两点：(1)电化学刻蚀Zn，造成催化剂具有开孔的三维纳米片层结构，提高了催化剂的电化学比表面积，增加了催化剂活性位数量；(2)Ni–Zn合金催化剂中Zn调变了活性相Ni的电子结构，提高了催化剂的本征活性。2.依次采用电沉积、电化学刻蚀和置换镀，在泡沫镍表面成

5、功制备出Pd改性具有纳米管状结构的镍基催化剂，该催化剂对肼电催化具有优异的活性和良好的循环稳定性。例如，30°C，在+0.60V电位(相对于可逆氢电极)，其催化碱性肼水溶液，电流密度可达到760mA·cm-2。采用XRD、SEM、TEM和XPS研究了催化剂的物相组成、表面形貌、微观结构和组成元素的化合价态，该阳极催化性能优异主要归功于其多孔结构和采用了少量贵金属Pd，进而提高了催化剂活性位数量和本征活性。关键词：直接肼燃料电池；电催化剂；多孔结构；合金化作用；本征活性IAbstractInrecentyears,thedirecthydrazinef

6、uelcell(DHFC)graduallygettheattentionofpeoplemainlybecauseofthefollowingadvantages:hightheoreticalelectromotiveforceof+1.56V,highenergydensity(5.42Wh·g-1),pollution–freeelectrochemicalreactionproduct(N2andHo2O),moderateoperationtemperatures(40–80C)andcouldusetheinfrastructureof

7、existinggasstationstostoreandtransportfuel.Incontrasttootherfuelcells,themostprominentfeatureofDHFCistheuseofcheapnon–preciousmetalsaselectriccatalysts.TheperformanceofDHFCmainlydependsontheelectrodecatalyst,especiallytheanodecatalyst.Afterseveraldecadesofdevelopment,thestudyfo

8、undthattheperformanceofNibasebinaryandthree–elementano