试析直接甲醇燃料电池阳极催化剂的研究

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1、分类号:学校代码:10128UDC:学号:20071161硕士学位论文（类别:全日制硕士研究生题目：直接甲醇燃料电池阳极催化剂的研究英文题目：StudyontheAnodeCatalystoftheDirectMethanolFuelCells研究生：周宇学科名称：化学工艺指导教师：高艳芳副教授二○一○年六月摘要直接甲醇燃料电池以其特有的优势，广泛的被关注。如何提高其阳极催化剂的催化效果是直接甲醇燃料电池发展的一个重要挑战。直接甲醇燃料电池的阳极催化剂研究最广的是Pt催化剂，Pt基催化剂有一个致

2、命的问题：在催化氧化甲醇的过程中会被中间产物CO中毒而伤失了部分活性，影响其的催化效果。论文第二章针对Pt催化剂CO中毒的问题，向Pt催化剂中掺杂了CeO2，CeO2对CO的氧化有着高度的敏感性，会加速CO的氧化，释放更多的Pt活性点，提高Pt对甲醇的电催化活性。同时为了降低Pt的使用量，提高Pt的分散性和稳定性，使用以AAO为模板水热法合成了排列有序的碳纳米管为Pt-CeO2催化剂的载体。实验的结果表明掺杂了CeO2后，Pt-CeO2/CNT催化剂对甲醇的电催化活性要高于Pt/CNT催化剂对甲

3、醇的电催化活性，当Pt:CeO2的摩尔比为2:1时，Pt-CeO2/CNT催化剂的活性达到最佳。为了避免Pt中毒的问题，论文第三章使用Au作为甲醇的电催化剂，有研究表明在碱性环境中，Au对甲醇的电催化作用时，不产生CO，这样就避免了催化剂中毒的情况发生。由于大块金的催化活性很低，本章中制备了纳米级别的Au颗粒，并用巯基硅烷成功的将Au纳米颗粒自组装到ITO电极表面，制备了Au纳米颗粒薄膜电极。通过与Au盘电极比较，发现纳米级别的Au/ITO对甲醇的电催化活性有了很大的提高，并对Au催化剂对甲醇的

4、电催化氧化的机理进行了探讨。相对于Pt催化剂，纳米Au颗粒的催化活性比较低，这里结合Au对甲醇电催化的机理，在第四章中引入CeO2纳米球作为纳米Au颗粒的载体，制备了壳核结构的Au@CeO2催化剂，与纳米级别的Au/ITO电极比较得知，Au@CeO2对甲醇的电催化氧化活性有了更进一步的提高。这里不仅提高了Au的催化效率，还为催化剂的载体提供了一种新的思路。关键词：电催化氧化甲醇,Pt基催化剂,Au基催化剂,碳纳米管,二氧化铈AbstractPt-basedelectrocatalystsareu

5、suallyemployedastheanodematerialtoelectrocatalyticallyoxidizemethanol.However,duetothefactthatPtanodecatalystsareoftenpoisonedbyintermediatessuchasCOadsproducedduringmethanoloxidation,theuseofPtanodecatalystsinsuchapplicationsislimitedbecauseoftheslo

6、wkineticsoftheanodemethanoloxidationreaction.SincethefavorableefficiencyofCeO2toimproveCOoxidationwasreported,manyscholarsbelievethatCeO2caneffectivelypromotetheoxidationofintermediates(CO)producedduringmethanoloxidation,therebyreleasingtheactivesite

7、sonPtforfurtherelectrochemicalreaction.InordertodecreasethecontentofPt,achieveahighdispersionandstabilityofPt,weusedthewell-arrangedCarbonnanotubesasthecatalystssupportingwhichweresynthesizedbyanodicaluminumoxide(AAO)templateswithglucoseasacarbonsour

8、ceinsecondparagraph.Pt-CeO2/CNTshybridcompositeswithappropriatePt:CeO2molarratioat2:1exhibitedhighelectrocatalyticactivitiesformethanolelectro-oxidation.ToovercometheproblemofPtpoisoning,Auhasbeenexaminedasapossiblealternativesubstratemetalforelectro