基于锰氧化物的直接甲醇燃料电池阳极催化剂研究

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1、学校代号：学号：密级：10532Sllll2003湖南大学硕士学位论文基于锰氧化物的直接甲醇燃料电池阳极催化剂研究学位申请人姓名：导师姓名及职称：培养单位：堵乔早1互：专业名称：论文提交日期：论文答辩日期：答辩委员会主席：StudyonAnodicElectrocatalystsofDirectMethanolFuelCellsBasedonManganeseOxidebyHEXiaoliB．E．(HunanUniversity)201AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthe

2、degreeofMasterofEngineeringlnAppliedChemistryintheGraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorsProfessorZHANGXiaohuaMay,2014湖南大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：屙lJ、甬

3、日期：如呼年i月4-Et学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于l、保密口，在年解密后适用本授权书。2、不保密团。(请在以上相应方框内打“√”)作者签名：俪Il、两导师签名：缮”绎＼日期：弘晦年6月4日日期：％f忤占月牛目硕士学位论文摘要由于不可再生化石能源在地表的储量有限，人类社会的可持续发展亟

4、需新型的能源发生和转换装置。直接甲醇燃料电池以甲醇为燃料，具有能量转换效率高、清洁、噪音低等特点，越来越被人们所重视。电催化剂是直接甲醇燃料电池中十分重要的一部分，人们常常把低成本和高利用率作为电催化剂的追求目标。为了达到这一目标，将纳米尺寸的贵金属Pt与过渡金属氧化物相结合是一种常用的方法。本文基于锰氧化物独特的物理化学性质、丰富的地表储量以及低廉的价格，制备了几种具有一定形貌的含有锰氧化物的电催化剂，并分别考察了其对甲醇的电催化氧化性能。研究工作主要包括以下几个方面：(1)以具有一维管状结构的Mn304．C为载体，利用双牺牲模板法制备了一种新型的Pt

5、基催化剂Pt／Mn304一C。通过透射电子显微镜、X射线衍射、能量散射光谱对所制备催化剂的形貌、结构和组成进行表征。采用循环伏安法和长期循环稳定性测试考察其电化学性能。结果表明，粒径为1．8nm的Pt纳米颗粒在管状Mn304．C上分布均匀，Pt／Mn304．C催化剂对甲醇氧化具有很好的电催化活性和稳定性。这可能是由于Pt粒子的高分散性以及Pt和Mn304之间的协同催化作用。(2)以氮掺杂的空心碳球(N．HCS)为碳载体，利用N．HCS中C能与KMn04直接反应的特点，制备了中空球状的Mn02．NC材料。在此材料的基础上，通过乙二醇还原氯铂酸，制得Pt／M

6、n02-NC催化剂。利用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、能量散射光谱和X射线衍射对其形貌和结构进行了表征。用循环伏安法和计时电流法考察了Pt／Mn02．NC催化剂对甲醇的电催化性能。结果表明，Pt／Mn02-NC对甲醇的阳极氧化正扫峰电流密度高达1675mAmg～，分别约为Pt／N．HCS和商用E．TEKPt／C催化剂的3倍和4．5倍。此外，其稳定性也是三者之中最好的。(3)以N．HCS为碳载体，制备了Mn304．NC材料，在此基础上，结合Mn304与Pt之间具有协同催化作用的特点，制得具有空心球状结构的Pt／Mn304．NC催化剂。扫描电子显微镜、透射

7、电子显微镜、能量散射光谱和X射线衍射表征结果表明，制备的Pt／Mn304．NC催化剂很好地维持了空心球状结构，Pt的颗粒大小为2．1nin。通过循环伏安法和计时电流法考察了其对甲醇的电催化氧化性能，结果表明，Pt／Mn304．NC可以很好地催化甲醇氧化，其氧化峰峰电流密度比E．TEKPtRu／C和Pt／C分别高出4倍和5倍以上。其电化学稳定性也优于E．TEKPtRu／C和Pt／C。关键词：锰氧化物；电催化剂；甲醇氧化；燃料电池Ⅱ基于锰氧化物的直接甲醇燃料电池阳极催化剂研究AbstractDuetothelimitedreservesofun．renewa

8、blefossilresourcesontheearth，itiSnecessa