试析直接甲醇燃料电池阳极催化层的研究

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1、中国科学院研究生院硕士学位论文直接甲醇燃料电池阳极催化层的研究俞耀伦措导戟帅塑!坌坚鲤塑丝!笪型堂堕墨堡些兰塑矍!!塑堕兰墅堡塑堡主里盟芏壁鑫堑垡翌塑!!堡塑堕tIT请学位级别论文提交H期碰1．学科专业名称化学工稚20060515沦文替辩日jg}∞％∞05蚺筇单能±墅盟望墼盔篓些堂塑!!型窭堕学位授予单位中固科学院研究生院簪辩委员会主席刘跃厚教授摘要直接甲醇燃料电池(DMFC)由于具有结构简单、燃料便于携带、方便储存、理论比能量高等优点，在小型可移动电源和微型电源方面具有广阔的应用前景。膜电极(MEA)是DMFC的核心部件之～，直接影响DMFC的性能、稳定性以

2、及使用寿命。本论文重点研究了阳极催化层孔结构与催化层中关键组分对电极性能的影响。在喷涂转压制备工艺基础上系统考察了造孔剂对阳极催化层性能的影响，发现较多一次孔和适中二次孔的有机结合有利于提高电池性能。碳酸铵(CaHllN305)造孔剂由于其缓慢热分解的造孔方式，增加了催化层中的一次孔孔容和电化学活性表面积。在80oC、氧气条件下与未加造孔剂时相比，电池最大输出功率密度由186mW·cln。2提高到235mW·cln～。对甲醇氧化电催化剂PtRu黑的催化活性进行了电化学研究，结果表明在Ru氧化生成Ru(OH)3的过程中存在钉的含氧物种Ru．OH。。催化剂表面Ru

3、．OH。覆盖度的增加是催化剂MOR活性提高的主要因素。商品化PtRu黑催化剂的处理过程对甲醇氧化的催化活性有很大影响，其性能衰减的原因可能是由于PtRu黑催化剂中Ru．OH。含量降低而引起的。高温转压与重新质子化过程都有可能降低阳极催化层中甲醇氧化电催化剂的催化活性。采用刷涂工艺制备阳极催化层，避免了高温转压与重新质子化过程，同时制各了较为适合的孔结构，电池性能得到进一步提高，最大输出功率密度达到275mW·cm一。关键词：直接甲醇燃料电池；膜电极：阳极催化层AbstractYaolunYU(ChemicalEngineerin曲DirectedbyProLG

4、ongquanSunandProLQinXinDirectmethanolfuelcell(DMFC)isviewedasapromisingpowersourceforvariousportabledevicesduetoitssimplicityinstructure，convenienceinstorageandhigherenergydensityofthesystem．Thecellperformancestronglydependsonthepropertiesofmembraneelectrodeassembly(MEA)whichisthe“h

5、eart”ofDMFC．Inthisthesis，theeffectsofcatalystlayerstructuresandPtRublackcatalystcompositionchangeduringtreatmentsinanodeonthecellperformancewereinvestigatedsystematically．Onthebasisofthesprayingdecalmethod，theeffectofporeformersintheanodecatalystlayerontheperformanceofDMFCwasexamine

6、dandfoundthatunderthesamecatalystloading，thecatalystlayerstructurewhichcombinedmoreprimaryporevolumeandmoderatesecondaryporevolumecouldenhancethesinglecellperformance．Ammoniumcarbonate(C2HllN305)asporeformerinthecatalystlayerresultedinformingmoreprimaryporesandenlargingtheelectroche

7、micalsurfaceareaduetoitsslowlydecomposingmannerintheprocessofthermaltreatment．Asaresult，themaximumoutl：lutpowerdensitywasenhancedfrom186mW·cnll2to235mW·cm～．anincreasingof26．3％wasachievedunder2armoxygenat80oC．Cyclicvoltammetryresultsshowedthattheperformanceofthemethanoloxidationreact

8、ion(MOR)inanodewhic