直接甲醇燃料电池DMFC阳极改性催化剂PtRuC的研究

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1、摘要直接甲醇燃料电池(DMFC)是一种以甲醇为直接燃料的燃料电池，具有运行温度低、能量转换效率高、燃料来源丰富、直接利用液态甲醇为燃料、无污染、无噪音、环境友好、系统结构简单等优点，是便携式电子设备、电动汽车等的动力电源，具有广泛的应用前景。但其性能与商业化的要求仍有较大差距，主要原因在于低温时甲醇的电催化氧化活性不高，甲醇透过造成阴极活化严重，同时甲醇氧化中间产物CO等易使催化剂中毒失活，因此研究具有稳定的抗CO中毒能力和较好的甲醇催化氧化活性的阳极催化剂具有重要意义。在DMFC阳极催化剂的研究过程中，PtRu／C催化剂是目前为止应用最为成熟广泛

2、的抗CO催化剂，但其催化活性受多种因素的影响，如制备方法、还原氛围和还原条件等。为了制备出成本较低、电催化活性较好的DMFC阳极PtRu／C催化剂，本论文以H2PtCl6．6HzO和RuCl3为主要原料，在多种条件下采用液相化学还原法及微波法制备了PtRu／C双金属阳极催化剂。通过x射线衍射(Ⅺm)‘、透射电镜(TEM)、循环伏安扫描(CV)等方法对制备的催化剂的晶体结构和电化学活性进行了分析和研究。结果表明：载体活性炭粉末采用水蒸气处理后真空干燥、以THF作为反应溶剂体系、以NaOH与CH3COONa浓度均为0．631mol／L的混合缓冲溶液调节

3、还原体系pH=10、还原剂为水合肼且其用量为理论用量的4倍、还原体系温度为85"--90℃等最佳条件时，在惰性气体保护下，液相化学还原法可以制备出粒径大小合适、分布均匀且负载均匀的性能最佳PtRu肥双金属催化剂，这种催化剂对甲醇的电催化氧化显示出很好的活性。同时对其在甲醇溶液中连续工作的能力进行了考察，发现随着使用时间的延长，催化剂会逐步趋向稳定。考察了在不同甲醇浓度下最佳催化剂的性能，结果发现催化剂在甲醇浓度为0．5～1．0mol／L时的催化活性较好。同时本文还比较了采用液相化学还原法和采用微波加热法制备的催化剂的性能，结果发现：在其他条件和制备

4、最佳脉u／C双金属催化剂相同的情况下，以甲醛为还原剂时上述两种方法制备的催化剂性能基本相同，说明甲醛为还原剂时两种方法差别不大；在其他条件和制备最佳PtRu／C双金属催化剂相同的情况下，以乙二醇为还原剂时上述两种方法制备的催化剂性能差别非常明显，同时比较以甲醛、乙二醇作为还原剂，采用微波加热法制备的PtRu／C双金属催化剂对甲醇的电催化氧化性能，可以看出采用乙二醇作为还原剂时制备的催化剂的峰电流大约是以甲醛作为还原剂制备的催化剂的1．5倍多，说明乙二醇微波加热技术效果更好。关键词：直接甲醇燃料电池改性电催化剂AbstractDirectMethan

5、olFuelCell(DMFC)isefficientenergyconversiondeviceinwhichmethanoluseddirectlywithoutpriorreformingisfedinacontinoussupplytotheelectrodesforconversionintoelectrochemicalenergy，duetotheirlowoperatingtemperature，lowemissionofpollutantsandthefaststart-up，thehighpowerdensities，easeo

6、fhandlingliquidfuel，theabundantfuelSOUl-t∞，andsoOil．DMFCisreceivingmuchiIlte：restforportableelectronics，poweringautomobilesandotherapplications．DespitemanyadvantagesofDM匝C，severalproblemsimpedetheircommercialization，theslowelectrode-kineticsofanodemethanoloxidationatrelatively

7、lowtemperatureandthemethanolcrossoverfromanodetocathodearethemainchallengeforthecommercializationofDMFCformanyyears，inordertoimprovetheCOtoleranceofanodecatalystsandsuperiormethanoloxidationability，PtRu／Cbimetallicnanoparticlescatalystshavebeenattractingalotofinterestinthestud

8、yofmethanoloxidationreactions．PtRu／Ccatalystsareconsideredtob