直接甲醇燃料电池阳极Pt基催化剂氧化锡锑载体改性研究.pdf

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1、硕士学位论文直接甲醇燃料电池阳极Pt基催化剂氧化锡锑载体改性研究RESEARCHONMODIFIEDANTIMONYTINOXIDESUPPORTINGMATERIALASANODEPt-BASEDCATALYSTFORDIRECTMETHANOLFUELCELL杨东辉哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：TM911.48学校代码：10213国际图书分类号：621.335密级：公开理学硕士学位论文直接甲醇燃料电池阳极Pt基催化剂氧化锡锑载体改性研究硕士研究生：杨东辉导师：顾大明教授申请学位：理

2、学硕士学科：化学所在单位：化工与化学学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TM911.48U.D.C:621.335DissertationfortheMasterDegreeinScienceRESEARCHONMODIFIEDANTIMONYTINOXIDESUPPORTINGMATERIALASANODEPt-BASEDCATALYSTFORDIRECTMETHANOLFUELCELLCandidate：YangDonghuiSuperviso

3、r：Prof.GuDamingAcademicDegreeAppliedfor：MasterofScienceSpeciality：ChemistryAffiliation：SchoolofChemistryandChemicalEngineeringDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学理学硕士学位论文摘要直接甲醇燃料电池(DMFC)是一种将化学能直接转化成电能高

4、效、环保的能量转换装置，在新能源汽车的动力电池等领域有较好的应用前景。目前，作为唯一商业化Pt/C催化剂的催化活性不高、稳定性不好，阻碍了其进一步推广应用。某些金属氧化物具有比碳材料更强的酸稳定性和机械强度，且在一定程度上与Pt存在着强的金属-载体间的相互作用(SMSI)，被认为是碳材料的有利替代者。然而金属氧化物的电化学导电性不好，这对催化剂性能的影响较大，因此需要对其进行改性后用作催化剂的载体材料。本文通过等离子体增强化学气相沉积(PECVD)法制备了碳包覆氧化锡锑(ATO)载体材料，并通过微波

5、辅助乙二醇法制备了Pt基催化剂。采用PECVD法制备碳包覆的氧化锡锑载体ATO-C，并用其制备了催化剂Pt/ATO-C。用XRD和EDX研究了Pt/ATO-C的晶体结构和元素组成，结果显示催化剂中存在面心立方结构的Pt和锡石相的SnO2，并且在催化剂中存在碳元素；用XPS研究了Pt/ATO-C的表面元素组成和状态，其结果显示Pt和ATO之间存在金属-载体相互作用。HRTEM结果显示Pt/ATO-C中存在晶格间距为0.221nm的Pt(111)晶面和晶格间距为0.331nm的SnO2(110)晶面，在

6、ATO颗粒表面包覆了一层无定型碳，铂颗粒均匀地沉积在碳和ATO的界面处。对反应时间、反应温度以及反应物浓度三个要素进行了工艺优化以提高铂的分散性。电化学测试显示在400℃下通入乙炔和氩气的量分别都为10sccm，反应90min时制得的载体材料在载铂后的催化剂的甲醇氧化反应(MOR)催化活性最好，达到了商业Pt/C的2倍，其稳定性也要优于商业Pt/C，并且制得的催化剂的MOR活性和稳定性都要高于ATO直接载Pt制得的催化剂的性能。在ATO-C载体中引入杂元素N探究其对催化剂性能的影响，先用ATO与尿素

7、物理混合然后在真空中烧结的方法引入N元素，再用PECVD法包覆碳，探究了反应时间对催化剂性能的影响。XPS结果显示ATO-N-C中N有两种掺杂的方式，分别是取代了SnO2的氧离子和进入SnO2的间隙。相比于Pt/ATO-C，Pt/ATO-N-C的Pt和载体之间的相互作用更强。电化学测试显示，在90min反应时间下催化剂的甲醇氧化反应活性最好，并且其稳定性和抗毒化能力最强。与Pt/ATO-C对比，Pt/ATO-N-C的稳定性和抗毒化能力有很大提升。关键词：直接甲醇燃料电池；阳极Pt基催化剂；氧化锡锑载

8、体；等离子体增强化学气相沉积；甲醇氧化反应；稳定性-I-哈尔滨工业大学理学硕士学位论文AbstractDirectmethanolfuelcell(DMFC)isakindofenergyconversiondevicethatdirectlyconvertschemicalenergyintohigh-efficiency,environmentally-friendlyenergy.Ithasagoodapplicationprospectinthefieldso