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时间:2019-03-12
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1、上海交通大学硕士学位论文铂基催化剂制备及其甲醇电氧化性能研究姓名:杜娟申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:马紫峰20070101上海交通大学硕士学位论文摘要铂基催化剂制备及其甲醇电氧化性能研究摘要直接甲醇燃料电池(DMFC),以甲醇为阳极燃料,直接在电极上反应转变成电能,具有结构简单、体积能量密度高、燃料补充方便、工作温度低、启动快、效率高等一系列优点。阳极催化剂活性高,有利于提高甲醇的利用效率,降低甲醇渗透对电池性能的影响。寻找对甲醇电化学氧化具有好的催化活性的催化剂及其载体是十分重要的课题。为了增强铂催化剂的抗CO中毒能力,提高其对甲醇电氧化的催化性能,本文采取的措施是添加过渡
2、金属元素Mo,用微波法制备了PtMox/C二元催化剂,并优化微波法制备工艺。与传统液相浸渍还原法相比,微波法更有利于提高催化活性组分的结晶度和的分散度,可以快速制得粒径细小、分散均匀的催化剂。另外,本文还系统研究了不同Pt、Mo原子比的催化剂晶体结构、寿命、对甲醇电氧化的催化性能、对吸附CO氧化的催化性能。结果发现PtMo1/2/C具有最好的抗CO中毒能力及对甲醇氧化的催化性能。另外,本文以间苯二酚和甲醛为原料,制备了炭气凝胶(CA)。通过比较研究,选用R/C值300,超临界CO2干燥制备的CA为载体,采用不同负载方法,合成Pt/CA复合材料,考察负载方法对Pt/CA催化剂物化结构及催化
3、性能的影响,结果发现CA成品表面负载的Pt/CA催化剂具有更好的甲醇电氧化催化性能。对比研究Pt/CA和同方法制备的以VulcanXC-72为载体的催化剂Pt/C对甲醇氧化的催化性能,可以认为,炭气凝胶是一种很有希望的、极具竞争力的燃料电池催化剂载体材料。关键词:PtMox/C催化剂,微波法,炭气凝胶,甲醇电氧化—I—上海交通大学硕士学位论文ABSTRACTPREPARATIONANDELECTROCHEMICALPERFORMANCEOFPLATINUMBASEDCATALYSTSFORMETHANOLELECTROOXIDATIONABSTRACTRecentlydevelopedd
4、irectmethanolfuelcell(DMFC)hasbeenreceivedwidespreadattentionduetotheabundantsource,thesafetyofthestorageandtransportationofthefuel.Nevertheless,thesteptowardthepracticalapplicationhasnotbeendevelopedasfastashadbeenexpected.Mainly,therearesomeproblems,suchaslowelectrocatalyticactivityoftheanodicc
5、atalyst,thepoisoningoftheanodecatalystsbytheadsorbedcarbonylspeciesderivedfrommethanoloxidation,methanolpermeationfromanodetocathodeanddemandformethanol-tolerantoxygenreductioncatalyst.Asignificantenhancementofelectrocatalyticactivitiesforthe6-electrontransferelectro-oxidationofmethanolhasbeen,an
6、dstillis,thoughtasthemostchallengingproblemforthedevelopmentofDMFC.InordertoimprovingtheCO-tolerantcapabilityandenhancingtheelectrocatalyticactivityofanodecatalystformethanoloxidation,inthisthesis,themicrowaveheatedpolyolsynthesismethodisusedtoprepareseriesPtMox/Ccatalysts.Effectsofmicrowave-synt
7、hesisandimpregnationmethodonthemicrostructureandtheelectro-catalyticactivityofcatalystshavebeencomparativelystudied.Inaddition,theeffectsofatomratioofPtandMoonthecrystalstructure,theCOtoleranceofPtMox/Ccatalystsandthee
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