铈改性甲醇合成铜基催化剂的制备及其性能-论文.pdf

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1、第65卷第7期化工学报Vb1．65NO．72014年7月CIESCJournalJuly2014铈改性甲醇合成铜基催化剂的制备及其性能胡菊，潘亚林，黎汉生，吴芹，王金福f北京理工大学化工与环境学院，北京100081；清华大学化学工程系，北京100084)摘要：采用反加共沉淀法，以硝酸铜、硝酸锌、硝酸铝溶液为原料，碳酸钠溶液为沉淀剂，硝酸铈为助剂，制备了铈(Ce)改性的甲醇合成铜基催化剂(CuZnA1Ce)，并通过x射线衍射(XRD)、N2等温吸附、热重-差热分析(TG—DTA)、扫描电子显微镜(

2、SEM)、程序升温还原(TPR)等手段进行表征，采用微型固定床反应装置进行催化活性及稳定性评价，考察了ce含量对CuZnA1Ce催化剂结构和催化性能的影响。结果表明，ce的引入可以改善催化剂活性中心的分散度，使催化剂比表面积增加，整体的结构变得更加松散，催化剂更容易被还原。随着ce含量的增加，CO的转化率不断增大，当Ce含量为2％时CO转化率最大，可达47．6％。但Ce含量过量时使催化剂还原温度升高，CO的转化率降低。此外，适当的ce含量改性可以提高铜基催化剂的热稳定性。关键词：反加共沉淀法；铈

3、改性；铜基催化剂；甲醇合成DOI：10．3969~．issn．0438-1157．2014．07．038中图分类号：O643文献标志码：A文章编号：0438—1157(2014)07—2770—06PreparationandpropertiesofceriummodifiedCu·basedcatalystsformethanolsynthesisHUJu，PANYalin，LIHansheng，WUQin，WANGJinfu(1SchoolofChemicalEngineering＆Envi

4、ronment，BeijingInstituteofTechnology，BeUing100081，China；DepartmentofChemicalEngineering，TsinghuaUniversity，Beo'ing100084，China)Abstract：CeriummodifiedCu—basedcatalysts(CuZnAICe)formethanolsynthesisfromsyngaswerepreparedbyanti—coprecipitationmethodwit

5、hNa2CO3solutionasaprecipitant，Cu(N03)2，Zn(NO3)2andA12(NO3)3solutionasrawmaterials．ThestructureandmorphologyofCuZnAICewerestudiedbyX—raydifraction，thermalgravimetry—differentialthermalanalysis，N2adsorption-desorptionmeasurement，scanningelectronmicrosc

6、opy，andtemperatureprogrammedreduction．Thecatalyticactivitiesofthepreparedcatalystsformethanolsynthesiswereevaluatedonmicrofixed—bedreactionsystem．ItshowedthattheadditionofCeimprovedthedispersionofactivesitesandprovidedahighsurfacearea，whichplayanimpo

7、rtantroleinthestabilityandactivityofCuZnA1Ce．TheCOconversionreachedanoptimumvalueto47．6％overtheCemodifiedCu—basedcatalystattheCu／Cemolarratioof1：0．02．whilethecatalyticactivityandstabilitydecreasedwhentheloadingofCewasexcessive．ProperloadingsofCecould

8、improvethethermalstabilityofCu．basedcatalysts．Keywords：anti—-coprecipitation；Cemodification；Cu·-basedcatalysts；methanolsynthesis2014—04，叭收到初稿，2014—04—16收到修改稿。Receiveddate：201404—01．联系人：黎汉生，王金福。第一作者：~(1989-)，女，硕士Correspondingauthor：Prof．LIHansheng．han