贵金属双金属纳米簇的结构及催化性质的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文贵金属双金属纳米簇的结构及催化性质的研究姓名：曹胜军申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：汪文川;涂伟霞20080530北京化工大学硕士学位论文贵金属双金属纳米簇的结构及催化性质的研究摘要本文研究了贵金属双金属纳米簇的合成、结构及催化性能，包括以下内容：1．用化学还原法制备得到了多种贵金属纳米颗粒，并负载于5A分子筛上，得到了负载型纳米贵金属催化剂，并用于催化环己烷氧化反应。考察了反应时间、反应温度、反应压力、催化剂用量和不同的双金属纳米催化剂对环己烷氧化为环己酮和环己

2、醇的转化率和选择性的影响。结果表明，在反应温度160oC，反应压力(初始压力)1MPa，反应时间3小时，25mL环己烷，催化剂金属含量为1．25×lO。7mol的条件下，Au．Pt双金属纳米簇／5A分子筛显示了对环己烷氧化为环己酮和环己醇的最好催化性能，反应的转化率为18．9％，对环己酮的选择性为41．2％，对环己醇的选择性为45．7％，总选择性达86．9％。2．用化学还原法制备Pt．Rh双金属纳米簇，通过双金属纳米簇形成前和形成后加入高分子保护剂两种制备途径得到两种Pt．Rh双金属纳米簇。并利用

3、邻氯硝基苯催化加氢反应实例和FTIR、XPS等表征手段证明了两种Pt．Rh双金属纳米簇在结构和性能上的差异。结果表明，高分子保护剂(PVP)可以影响Pt．Rh双金属纳米颗粒表层金属原子的组成，从而对双金属颗粒的催化性能产生很大影响。PVP的存在使Rh原子更易于在Pt．Rh双金属簇的表面聚集，而使金属簇的催化行为更趋近于I孙金属簇。该工作为有目的性地调变双金属的结构和性质北京化工大学硕士学位论文提供了研究基础。关键词：贵金属纳米催化剂，双金属纳米簇结构，催化，环己烷II北京化工大学硕士学位论文STU

4、DIESONSTRUCTURESANDCATAIYTICPROPERTIESoFNOBLEMETALBIMETALLICNANOCLUSTERSABSTRACTThisdissertationisfocusedonstructuresandcatalyticpropertiesofnoblemetalbimetallicnanoclusters．Themaintopicsare：1．Severalkindsofnoblemetalbimetallicnanoclusterswerepr印aredb

5、ychemicalreductionmethod．Theyweresupportedon5Azeolitesandusedincatal舛coxidationofcyclohexane．Effectsofreactiontime，reactiontenlperamre'reactionpressure，amountofcatalyst，anddi矗宅rentnoblemetalbimetallicnanoclusters／5AzeolitesonconVersionandselectiVityof

6、catal矿icoxidationofcyclohexanewereinVestigated．ResultsshowedthatAu—Pt(1：1)／5Azeolitesdemonstratedthebestcatalyticpropeniesundertheconditionsof160℃(reactiontemperature)，1MPa(initialreactionpressure)，3h(reactiontime)，25mLcyclohexane，1．25×1O‘7molmetal．Th

7、econversionis18．9％andtheselectiVitiesofcyclohexanoneandcyclohexanolare41．2％and45．7％北京化工大学硕士学位论文(thetotalselectiVi够is86．9％)oVert11eAu—Pt(1：1)／5Azeolites．2．Pt—Rhbimetallicnanoclusterswerepreparcdbychemicalre(1uctionmethodandtwokindsofPt．RhbimetaUicnanoc

8、lustersweregottenwithandwi也outPVPbeforethefOmationofmetalcolloidalnanoclusters．ReactionactivitiesofD．CNBovermePt．RhnanoclustersandanalysesofFTIRandXPSshowedthattwokindsof阼Rhbimetallicclustershaddi仃erentstmctures飙dcatal如cproperties．PVPthathavec