铑铜、钯金双金属纳米催化剂的制备及催化性能研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：河北工业大学硕士学位论文铑铜、钯金双金属纳米催化剂的制备及催化性能研究论文作者：马帅学生类别：全日制学科门类：理学学科专业：有机化学指导教师：王家喜职称：教授DissertationSubmittedtoHebeiUniversityofTechnologyforTheMasterDegreeofOrganicChemistrySYNTHESISANDCATALYTICPRPOERTIESOFRhCuANDPdAuBIMETALLICNANOPARTICLECATALYSISbyMaShuaiSuperviso

2、r:Prof.WangJiaxiMay2017摘要贵金属纳米催化剂因其优秀的催化性能在化工生产中发挥重要作用。如何高效发挥贵金属的催化效率，发现新型催化剂是贵金属研究领域的一个热点。双金属纳米催化剂具有组成可调、形貌可控以及电子结构可变等优点近年来引起人们的广泛关注，本文在总结该研究领域研究进展的基础上，研究了两种双金属纳米催化剂的制备及催化性能，主要研究结果如下：本文采用十八胺体系制备出不同金属比例的粒径均一的单分散RhCu双金属纳米颗粒。利用XRD、TEM、HRTEM及EDX-mapping表征了其结构。将其负载于活性炭载体，制备出活

3、性炭负载的纳米双金属催化剂。考察了金属比例对催化喹啉加氢反应的影响，结果表明Rh3Cu1/C是催化喹啉选择性氢化形成1,2,3,4-四氢喹啉的最佳催化剂，在室温及1bar氢气条件下，反应12h后喹啉的转化率为99.1%，1,2,3,4-四氢喹啉的选择性98.3%。采用离子交换-还原法制备了锌铝类水滑石及氧化石墨烯(GO)掺杂锌铝类水滑石负载钯金双金属纳米颗粒的催化剂(PdAu/Zn-AlLDHs/GO)，利用XRD、TEM表征其结构，评价了负载钯金双金属催化剂对苯甲醇空气氧化制备苯甲醛的反应的催化性能，探究了不同载体及不同金属比例对苯甲醇

4、催化氧化反应的影响。研究结果表明，以GO掺杂锌铝类水滑石为载体负载钯金纳米颗粒粒径更小(约2nm)且分散更均匀。随着钯金比的增加，催化剂的催化性能先增加后降低。当钯金比例为1:1时，Pd1Au1/Zn-AlLDHs/GO的催化活性最好。在Pd1Au1/Zn-AlLDHs/GO催化下，80°C反应8小时后，苯甲醇的转化率为96%，苯甲醛的选择性达到93%，在循环使用4次后仍保持较好的催化性能。关键字：双金属；纳米材料；纳米催化；苯甲醇氧化；喹啉氢化IABSTRACTNoblemetalnano-catalystplaysanimportan

5、troleinchemicalproductionduetoitsexcellentcatalyticproperties.Howtomakefulluseofnoblemetal,andfoundthenewtypecatalystisahotspotinthefieldofnoblemetalsresearch.Bimetallicnano-catalystwithadjustablecomposition,controllablemorphology,andvariableelectronicstructurearousedpeop

6、le'swideattentioninrecentyears.Thispapersummarizestheresearchprogressofthefield.Basedontheresearches,thepreparationandcatalyticpropertiesoftwokindsofbimetallicnano-catalystswerestudied;andthemainresultswereasfollows:AseriesofRhCubimetallicnanoparticleswithdifferentproport

7、ion,whichisuniformandmonodisperse,werepreparedbythemethodofoctadecylaminesystem.ThestructuresofRhCubimetallicnanoparticleswerecharacterizedbyXRD,TEM,HRTEMandEDX-mapping.Theactivatedcarbonsupportednano-bimetalliccatalystswerepreparedbyloadingthenanoparticlesonthecarrieract

8、ivatedcarbon.Theeffectoftheproportionofmetalonthecatalyticpropertiesofhydrogenationofquinolonewa