探析负载纳米金属簇的制备、表征及催化性能研究

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1、太原理工大学硕士学位论文负载纳米金属簇的制备、表征及催化性能研究姓名：任淑华申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：马静红2003.6.1太蘸瑾芏丈学磺士华韭论文用纸负载纳米金属簇的制备、表征及催化性能研究摘要本文以褰分子聚合物PVP为分数剂和保护刹以及超缨Beta分子簿为载体，运用酵水还原金属的方式剑冬嶷具有裹分散性畿豹纳米金满铂簇程化赛l。缝会DRS、TEM、EXAFS、CO-FTIR翻XPS等现代物纯表征技术系统地考察了摧化裁刳备方式和穰亿剂表面结构性质，并毳器究了这种催纯帮在甲烷囱低碳烷烃转化的催纯反应中所体现蹬静独特的催纯性麓。首先，以PVP为分散帮利用醇水还原方式制备了沸

2、石负载金属铂簇。对PVP的加入顺序、PVP含量和金属负载重对催化剂中金属的分散程度及粒度的影响以及载体对金属电子性能的影响进行了深入细致的研究，得出它们对醇水还原法制备的催化剂的影响规律。表征结果说明：1．以醇水还原法制备的负载纳米金属簇，具有粒径小，粒度分布窄，且粒子在载体表面分散均匀和稳定的特点。太原理工大学硕士毕业论文用纸2．催化剂制备方式简单，条件温和，仅通过低温回流即可将金属前驱体完全还原。3．通过调节高分子聚合物PVP与Pt金属的摩尔比值和金属Pt在Beta分子筛上的负载量，可以实现金属铂粒子粒径的可调控性。在一定的范围内，随着PVP与Pt摩尔比的增加，粒度减小。4．PVP

3、的作用有效地分散含金属铂的前驱体，并使还原后的金属粒子之间相互隔离，避免聚集。5．超细Beta分子筛的使用，为以PVP为配体的金属纳米簇提供了大的支撑表面，使金属簇在载体表面能够得到均匀的分散。6．PVP的存在有效地减弱了金属粒子与载体的相互作用，为金属簇结构的表征和粒度效应的研究奠定了基础。其次，运用“两步法”将这种特殊方式制备的催化剂应用于低温甲烷向低碳烷烃转化的催化反应中，考察了催化剂中载体性质和金属粒度对催化性能的影响。催化结果表明，与浸渍法相比较，醇水还原法制备的负载金属铂催化剂上的载体效应大大降低，这为研究粒度效应对甲烷转化的影响奠定了基础。另外，利用不同金属粒径的催化剂考

4、察粒度对甲烷转化的影．n．太原理工大学硕士毕业论文用纸响，结果表明单位质量的铂的甲烷转化量随着金属粒子的减小而增加，但是随着金属粒子的增加，甲烷转化产物中高碳烷烃的选择性逐渐增高。通过本文的研究，探索出一种制备具有金属粒子分散均匀且粒度可控等特点的负载金属催化剂的新方法。制备中所用的高分子聚合物PVP有效地减弱了金属粒子与载体的相互作用，为研究金属簇的粒度效应对催化性能的影响奠定了基础。关键词：催化剂，制备，表征，催化，甲烷转化太原理工大学硕士毕业论文用纸Polymer-stablizedPtnanoclusters：preparation，characterizationandcat

5、alysisformethaneconversionABSTRACTWell-dispersedandstablepolymer-protectednanoclusterssupportedonBetahavebeeneasilypreparedbyrefluxingsolutionsofhexachloroplatinic(IV)acidinmethanol／water(111，v，v)inthepresenceofpolyvinylpyrrolidone(PVP)．Inthispaper,thepreparationandcharacterizationofthesenovelPV

6、P-stablizednanoclustersandtheircatalysisforlowtemperaturecatalytichomologationofmethaneonthiscatalysthavebeeninvestigated．SizeandshapeofPtparticlesinas—preparedcatalystswerefoundtostronglydependonmanyfactors，suchastherelativeamountofPVPtoPt,Ptloading，eta1．Theresultsofexperiments．IV．太原理重大学碗士毕业论文用

7、蠹瞳suggested：1．ThePVP-protectednanoclusterswerehighly—dispersedinsideandoutsidethezeolitewithanarrowparticlesizedistribution．2。Undermildcondition(10wtemperaturealcohol-waterreductionmethod)，thenanoclusterscallbeeasilyprepared