关于fept纳米团簇的结构、磁性、电子性质、以及催化性能的第一性原理研究

《关于fept纳米团簇的结构、磁性、电子性质、以及催化性能的第一性原理研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：拉直五丑日期：塑!堑：坚!Z2关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文

2、的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：扭堕益3导师签名：煎日期：型Q￡：至!日期：边』5f：，』。窆l学位论文数据集JIIIIIFIIIIIIFIIIIPlflIIIIIIIIFJIIIIIIIIIIIPIIJY2628279中图分类号TB383学科分类号530论文编号1001020140205密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名杜晓丽学号2011200205获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码081700课题来源国家自然科学基金研究方向材料科学关于

3、FePt纳米团簇的结构、磁性、电子性质、以及催化性能的第一论文题目性原理研究第一性原理，FePt纳米团簇，结构，磁性，电子性质，吸附，脱氢分关键词解论文答辩Et期2014／05／27·论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师黄世萍教授北京化工大学化学工程评阅人1张现仁教授北京化工大学化学工程评阅人2程道建副教授北京化工大学化学工程评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席曹达鹏教授北京化工大学化学工程答辩委员1密建国教授北京化工大学化学工程答辩委员2张现仁教授北京化工大学化学工程答辩委员3刘志平副教授北京化工大学化学工程答辩委员4涂伟霞副教授北京化工大学化学

4、工程答辩委员5征：一．四．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745—9)《学科分类与代码》中查询。论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要关于FePt纳米团簇的结构、磁性、电子性质、以及催化性能的第一性原理研究本文运用第一性原理的计算方法，计算研究了FenPtl3邗(n=0_13)纳米团簇的结构、磁性、电子性质，然后考察了Fe。3Pt42纳米团簇的催化性能。本文的主要研究成果如下：1、基于第一性原理的密度泛函理论，我们系统的研究了FenPtl3-n(n=0_13)纳米颗粒的结

5、构，磁性，电子性质。结果证明Fe原子趋向于占据中心位置。对于富集Pt原子和富集Fe原子的FenPtl3呻(n=1，2，9—12)纳米颗粒，能量上稳定的纳米颗粒的中心被Fe原子占据。而FenPtlh(n=3—8)纳米颗粒完全变形了，表现出最多的Fe．Pt键。他们的结合能曲线是向下的抛物线形状，最稳定的是Fe5Pt8纳米颗粒。此外，所有的纳米颗粒表现出铁磁性耦合，随着Pt原子逐渐替换为Fe原子，纳米颗粒的磁矩逐渐增大。由于Pt原子的掺杂，Fe原子的局域磁矩显著增强。根据差分电荷密度和Bader电荷分析，表明电子从Fe原子转移到了Pt原子上。此外，Pt原子富集的纳米颗粒的Fe原子失去的电子数多于

6、Fe原子富集的纳米颗粒，这使得Fe原子产生d电子空穴。而且这个规律也与Fe的局域磁矩的变化相一致。2、我们运用第一性原理计算的方法，计算NH3分子在Fel3Pt42纳米团簇表面上的吸附和第一步脱氢反应。我们所采用的催化剂具有核壳结北京化工大学硕士学位论文构正二十面体的构型，Fe在中心，Pt占据表面。这样可以减少贵金属Pt的消耗。我们考虑了NH3、NH2、H在纳米团簇表上所有的可能的吸附位。结果发现，NH3稳定吸附在边上的top位，NH2最易吸附在边上的hollow位，而H最易吸附在边上的hollow位。经过对吸附状态的NH3、NH2的态密度分析发现，吸附引起了N原子的态密度在费米能附近出现

7、了一段连续的宽锋，而且使得纳米团簇的态密度在低能区引入了新的小峰。经过差分电荷密度以及Bader电荷分析发现，NH3分子的吸附引起电子由NH3分子转移到Fel3Pt42纳米团簇上，而且与NH3分子相连的Pt原子上所带的电荷减少。而NH2吸附到纳米团簇上之后，电子的转移方向是团簇转移向NH2吸附质。然后，我们考察了Fe，3Pt42纳米团簇作为催化剂对NH3木p≠NH2木+H木反应的催化-悼LT．厶匕liE,。我们的计算结果