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《hgte小团簇几何结构与电子性质的第一性原理研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在教育资源-天天文库。
1、HgTe小团簇几何结构与电子性质的第一性原理研究增刊2006年4月原子与分子物.理JOURNALOFATOMICANDM10IEC【.Ⅱ.ARPHYSICSSupple~rnentApt.2006文章编号:1000—0364(2006)增刊一0140-03HgTe小团簇几何结构与电子性质的第一性原理研究王新强,罗强,何焕典,李波(重庆大学数理学院,重庆400044)摘要:本文基于密度泛函理论的第一性原理方法,在广义梯度近似(GGA)下,计算了团簇(HgTe)("=1--8)~基态几何结构,最高占据轨道和最低未占据轨道的能隙,结合能等.比较了团簇(HgTe)和(C()基态结构,能隙与站舍能
2、随尺寸变化关系的差异等.关键词:HgTe团簇;基态结构;结合能;能隙中国分类号:O561.1文献标识码:M1引言半导体团簇由于其独特的物理性质和重要的应用前景,在过去十年里引起了人们高度的重视,近年来,通过胶体化学已成功合成出高质量的Ⅱ一Ⅵ簇半导体量子点(CdS,CdSe,CdTe及HgTe),并应用于可调谐发光器件上[卜,进一步激发起人们对量子点及其"裸"的同类一团簇的研究兴趣.尽管对这类半导体团簇的实验研究已经取得长足进展,但理论研究目前还是薄弱环节,以前的理论研究主要集中在Ⅲ一V和Ⅳ一Ⅳ族半导体,比如CraAs,Si和Ge,只有少部分针对Ⅱ一Ⅵ族半导体,比如CdS和CdSe量子点或
3、团簇,研究方法主要有半经验的有效质量方法,紧束缚近似方法和赝势方法等,以及基于第一性原理Hartree—Fock方法和密度泛函理论(DFT)方法,由于计算上的困难,第一性原理研究在数量上相对较少,主要也是针对较小的量子点或团簇(200个原子以下),采用的主要是DFT方法.我们也注意到这些研究存在的问题,半经验的方法虽然可以用于几百上千个原子的量子点,但无法得到详细的电子结构等基本信息,而采用DFT的基本都是使用的是局域密度近似(LDA),这对团簇来说,往往是过高估计了其结合能.除此以外,寻找和确定量子点的基态结构,也是研究的一个难点,目前也没有一个较为有效的方法.因此,进一步开展这方面的
4、研究对于我们充分认识量子点及团簇的性质是十分必要的.Ⅱ一Ⅵ族半导体中,HgTe的性质比较特殊,它的体材料是半金属(能隙在常温下为一0.14eV),其它的都是半导体,因此,当随着量子点(或团簇)尺寸的变化,HgTe量子点(或团簇),将经历从半金属到半导体的转变.M.C.TroparevskyIs,9]等人采用LDA方法研究了(CdS)和(CdSe)(=1-8)As团簇的基态结构和能隙,但(HgTe)团簇在咒=1～8的尺寸范围的研究,目前还未见有所相关报道.此外,CdS和Cdse的体材料为闪锌矿结构,而HgTe体材料为纤锌矿结构,因此通过研究比较其相应团簇结构的差异,对正确认识各自形成不同结
5、构的体材料的微观机制是非常有意义的.2计算方法及过程本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法计算小尺寸的Ⅱ一Ⅵ族半导体团簇(HgTe)的基态几何结构和电子性质,计算使用的是剑桥大学?基金项目:教育部留学归国人员科研启动基金作者简介:王新强(1964一),重庆市人,重庆大学数理学院教授,博导,主要从事原子团簇与量子点的理论研究??通讯作者.E-mail:xqwang@cqu.edu.cn增刊王新强等:HgTe小团簇几何蛄构与电子性质的第一性原理研究141凝聚态物理研究组开发的着名量子力学程序CASTEP.该程序是基于总能量赝势方法和平面波展开计算编写的,要求系统具有周期性,对于非周期的量子
6、点或团簇问题,则需要建立超级元胞(su.percel1)来解决,即把量子点或团簇放到一个足够大的元胞里(元胞的尺寸要大到保证元胞内的量子点或团簇的相互作用可以忽略不计),一旦这样做以后,剩下的步骤就和计算周期性问题完全一样了.在计算过程中,最耗时间的就是对团簇的结构进行优化.因为团簇的结构对称性对于团簇的性质具有重要的影响[10],但我们通常又缺乏团簇基态结构的信息,因此,如果设计的团簇的初始结构远离基态结构,优化的过程就可能非常的漫长,95%以上的时间都是在对其结构进行优化,甚至当团簇处于一个亚稳态的时候,程序也可能会提示说完成了结构优化.所幸的是,M.ClaudiaTroparevs
7、ky[8,9]等人用基于第一性原理的分子动力学方法已经计算出了(CdS)和(Cdse)(=1～8)的基态结构,尽管CdSe和HgTe的晶体结构不同(前者是闪锌矿结构,后者是钎锌矿结构),但作为同属Ⅱ一Ⅵ簇的化合物,其小团簇的基态结构应该是非常接近的,因此,我们选取与(Cdse)小团簇的基态相同的结构,作为(HgTe)小团簇的初始结构,然后进行进一步的结构优化,这样既可以对这两种Ⅱ一Ⅵ族半导体团簇的结构进行比较,又可以提高计算的效率+
