粉末模压法镍催化剂制备及其在甲烷部分氧化制合成气反应的应用

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1、一救847343J一—矿饿天事大謦硕士学位论文学科专业：化学工艺作者姓名：王嵩林指导教师：刘宗章副教授夭湟大学研窖牛畴摘要天然气制合成气生产工艺的改进和开发是天然气化工领域重要的研究课题。近年来，甲烷部分氧化反应制合成气生产工艺因其具有能耗低、H2和CO选择性高、产物H2／CO比值接近于2等优点而引起人们的广泛的重视。镍基催化剂因其具有与贵金属催化剂相当的催化活性而引起广大研究工作者的注意。负载型镍基催化剂在反应条件下，存在活性组份易烧结、易流失等缺陷。本文采用粉末模压法制备金属催化剂，在镍粉中加入聚四氟乙烯(PTFE)分散液达到造孔的

2、目的，经过冷压成型、烧结等步骤，制备了粉末模压法镍催化剂，并研究了催化剂的制备及其影响因素。采用粉末模压法制备催化剂具有以下优点：(1)通过改变PTFE含量和调节冷压成型压力，以及控制粉末的粒度，可以改善催化剂的孔结构和比表面积等催化剂宏观物性；(2)粉末模压法可以制备以活性组份为主体的金属催化剂，有效解决催化剂活性组份流失问题。助剂Cu的添加可有效改善甲炕部分氧化反应中Hz的脱附性能，提高了H2选择性。考察了CH4／02配比、反应温度、空速等工艺条件对粉末模压法Ni—Cu催化剂的影响，并对催化剂进行了表征，为进一步改善催化剂制各工艺提

3、供依据。粉末模压法Ni—Cu催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中具有较好的催化活性。催化剂制备的适宜条件为：PTFE添加量为5wt％、成型压力2000Mpa、烧结温度为420℃(1h)和1000℃(2h)，Cu的适宜添加量为6wt％。实验得到优化的工艺条件为：原料气中CHd02配比2,0、反应温度950℃、空速为1．4x105h-1。在此条件下进行的催化剂性能评价得到的反应结果为：CH一转化率为90．1％，H2和CO选择性分别为87．3％和87．9％，产物中H2／CO比为1，98。关键词：粉末模压法镍催化剂甲烷部分氧化合成气ABSTRAC

4、TTheimprovementofsyngasprocessisaveryimportantresearchfieldinnaturegasindustry．Recently,theadvantageofpartialoxidationofmethanetosyngassuchaslowenergyconsumption，hi曲selectivitiesofH2andCOandwithaH2／COratiocloseto2attractedattentionsofresearchers．Nickelbasecatalystexhibit

5、shighactivityandselectivityforpartialoxidationofmethanetosyngas，Butduringthereaction，theactivitycomponentisfoundtobesinteredanddiminished．Inthispaper,thenickelcatalystswerepreparedbythepowdermoulding，bytheprocessofmixing，mouldingandsintering．Furthemore，thepreparationandi

6、nfluencefactorsofthenickelcatalystwerestudied．Thecontrolofporestructureandsurfaceareaofcatalystbyadjusting-PTFEcomponents，powdersizeandmouldingpressure，inadditiontothepreventionoftheactivecomponentsrunning—outexhibitedtheremarkbleadvantagesofthepowdermouldingnickelcataly

7、st．TheadditionofcoppercanimprovethedesorptionablityofH2onthesurfaceofpowdernickelcatalystonthereactionofpartialoxidationofmethane，andincreasetheselectivitiesofH2．TheeffectsofCH4／02ratio，reactiontemperature，spacevelocityonthepowdernickelcatalystactivitywereinvestigated．Th

8、ecatalystswerecharacterizedtoprovideusefulinformationforcatalystmodification．ThepowderNi—Cucatalysthasg