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《试析整体型海绵镍催化剂甲烷部分氧化制合成气研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、天津大学硕士学位论文整体型海绵镍催化剂甲烷部分氧化制合成气研究姓名：孙长庚申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：刘宗章20040701中文摘要甲烷部分氧化制合成气(POM)具有能耗低、CO和H:选择性高、产物HZ/CO比值接近2等优点，适合于下游甲醇生产和以及F-T合成。由于甲烷部分氧化反应是在高温、高空速卜进行的，催化剂活性组份烧结、流失现象比较严重，而且催化剂易积炭，因此研制和开发活性高、稳定性好的催化剂是该工艺实现工业化的关键。本文考察了CH4/Oz配比、空速、反应温度、高径比等工艺条件对整体
2、型海绵镍催化剂的影响，并对催化剂进行了一系列表征，为进一步改善催化剂提供依据。实验研究表明，CH4/O:配比对反应有着显著的影响，随着CH4/O:配比增加，CH4转化率和C02选择性卜降，CO和H:选择性上升;反应温度对催化剂性能影响较大，反应温度升高有利于提高甲烷转化率、CO和H:的选择性，降低CO:选择性;空速对反应也有一定的影响，空速增加，CH4转化率、CO和HZ选择性上升，CO:选择性下降，当空速增加到某一值后，CH4转化率和HZ选择性下降，CO和C02选择性趋向于一稳定值;随着高径比的增加，C
3、H4转化率、CO和HZ选择性上升，C02选择性下降，当高径比超过0.75后，CH4转化率和HZ选择性趋向于一定值，CO选择性仍缓慢_L升。根据研究结果确定优化后的工艺条件为:反应温度950`C，空速1.35x106h-',CH4/氏配比1.5,高径比1.75,在此工艺条件下反应8小时，CH4转化率90%;CO选择性90%;Hz选择性690/6，CO:选择性11%。为了考察本工艺在天然气部分氧化制合成气中的应用前景，实验中测试了在整体型海绵镍催化剂上天然气的部分氧化反应性能，结果表明:与甲烷为原料反应相比
4、，天然气部分氧化反应中甲烷转化率略低，对CO.H:和C仇选择性基本没有影响，证明该催化剂具有较好的工业应用前景。反应结果如下:CH4转化率88%;CO选择性90%;HZ选择性68%，CO:选择性12%。HZ-TPD实验表明，HZ在催化剂表面难于脱附，表面氢与表面氧反应可能是生成H2O的主要途径，这也可能是H:选择性比较低的原因。关键词:甲烷，部分氧化、天然气、整体型海绵镍催化剂、氢脱附ABSTRACTThecatalyticpartialoxidationofmethane(POM)tosyngasha
5、stheadvantagesoflowenergyconsumption,highselectivitiesofCOandH2andwithaH2/COratiocloseto2,whichcanbedirectlyusedasthefeedofmethanolorFischer-Tropschsynthesis.AsPOMisareactionunderhightemperatureandhighspacevelocity,sinteringandlosingofNiandcarbondepositi
6、onareobvious.Thekeyfactorofrealizingindustrializationistodesignandpreparethecatalystwithhighcatalyticactivity,highstabilityandlonglifeInthisthesis,theeffectsofCH4/02ratio,spacevelocity,reactiontemperature,andHIDratioonmonolithicfoamnickelcatalystactivity
7、weremeasured.Thecatalystswerecharacterizedtoprovideusefulinformationforcatalystmodification.TheresultsindicatethatCH4/仇ratioafectscatalystcapabilityinevidence,higherCH4/02ratiosareinfavorofCH4conversionsandselectivitiesofCOandH2,butC02selectivitiesdrops.
8、Bedtemperatureafectscatalystcapabilityobviously,higherreactiontemperatureisinfavorofCH4conversionsandselectivitiesofCOandH2,butC02selectivitiesfalls.Higherspacevelocitiesafectcatalystcapabilityslightly,higherspacevelocitie
