探究甲烷部分氧化制合成气中ni整体型催化剂性能的研究

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1、胍中国近代第一所大学FOUNDEDIN18957Y{{以’j；／{{Y81f86()一—————』—————————————————。。。’—一天毕大薯TlANJlNUNlVERSITY硕士学位论文-●学科专业：作者姓名：指导教师：化学工艺邸立辉王亚权教授天津大学研究生院2O05年8月摘要近年来，天然气部分氧化成为天然气转化制合成气领域研究的热点。目前研究最多的是负载型催化剂，但是都不适合于工业应用。本论文对纯金属镍整体型催化剂进行研究发现，此整体型催化剂有着很好的活性和稳定性，适合于工业应用。由粒

2、度不同的纯金属镍小球制成两种规格整体型催化剂，分别在单管和套管反应器中进行甲烷催化部分氧化反应，考察了不同原料气配比n(CHt)／n(02)、不同空速下产物的选择性、两种催化剂的活性和稳定性，考察了不同的反应器对反应结果的影响。实验结果表明，两种催化剂具有较好的催化活性、选择性和稳定性。在两种催化剂上，随着原料气n(CH。)／n(02)比的增加，甲烷转化率降低，一氧化碳和氢气的选择性升高；随着空速增加，甲烷转化率、一氧化碳和氢气的选择性都升高。减小镍小球的粒径有利于增加催化剂的活性和选择性，反应温度

3、低。催化剂的高径比对催化剂的活性影响很大。炉温的升高有利于提高催化剂的活性。镍整体型催化剂对原料气中的硫有很好的抵抗性能，中毒后的催化剂能迅速的恢复活性。在此催化剂上镀加5wt％的贵金属铑同纯镍催化剂相比，催化剂的活性变化不大。关键词：镍小球；整体型；甲烷；部分氧化；合成气AbstractIntheutilizationofnaturalgas，researchonthepartialoxidationofnaturalgasintosyngashasbeenpaidmoreandmoreatten

4、tion．Recentexperimentalreportsconcentratedonthestudyofcatalysts，especiallysupportedcatalysts，whicharenotsuitablefortheindustrialapplicationasexpected．Inthiswork，puremetalnickelmonolithiccatalystswerefoundsuitableforindustrialapplicationduetotheirhighac

5、tivityandgoodstabilityinthereaction．Partialoxidationofmethanereaction，catalyzedbytwokindsofmonolithiccatalystsmadeofpuremetalnickelspheresofdifferentdiameter,hasbeenstudiedinbo血atubularandadouble—tubereactor．Activity,selectivityandstabilityofthetwokind

6、sofcatalystshavebeenobservedatdifferentfeedratiosofCI-hto02anddifferentgashour／yspacevelocities．Also．theeffectofdifferentreactorconfigurationonthereactionhasbeenstudiedintheexperiment．Ithasbeendemonstratedthattwokindsofcatalystshaveconsiderableactivity

7、,selectivityandstability．Overthetwocatalysts，withtheincreaseofn(CH4)／n(09ratioCH4conversiondecreases，andCOandH2selectivityincrease．Withtheincreaseofgashourlyspacevelocities，CH4conversion，COandH2seleetiv时allincrease。ReductionofdiameterofnickelsphereCani

8、mprovetheactivityandselectiv畸ofcatalyst．Theactivityofthecatalystisgreatlyinfluencedbytheratiooflengthanddiameter．Highertemperatureoffurnaceincreasestheactivityofthecatalyst．TheactivityoftheNickelmonolithiccatalystCanberecoveredmpidlyaft