射频等离子体甲烷有氧转化的研究

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1、重庆大学硕士学位论文射频等离子体甲烷有氧转化的研究姓名：仲学军申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：谭世语20050501重庆大学硕士学位论文中文摘要摘要等离子体化学反应技术是现代化工领域发展迅速的重要反应技术，本文将射频放电等离子体这一低温非平衡等离子体技术应用于甲烷有氧转化反应，探索研究了利用甲烷转化制取C2烃的新途径。根据射频等离子体化学反应基本原理，选择了在低气压条件下激发原料气，设计制作了5种不同结构形式的等离子体反应器。通过射频等离子体氨合成实验，比较了这5种反应器对N2+H2转化的影响，得出TII型反应器对反应

2、相对有利，并根据甲烷有氧转化的特点最后确定了夹套型反应器作为甲烷有氧转化用反应器。利用夹套型反应器对甲烷的射频等离子体有氧转化进行了系统的实验研究，得到了目标产物H2、C2H4、C2H6、C2H2和少量的CO2。研究表明，激发电压、放电面积、O2/CH4配比和气体总流量对甲烷的转化率、C2烃的收率和选择性有显著2影响，其适宜的转化条件为：激发电压1150V，放电面积7.065cm，O2/CH4配比0.17，混合气体总流量220ml/min。在此条件下得到甲烷转化率为80.4%，C2烃的总收率和总选择性为14.3%和18.7%。根

3、据高能电子与分子发生离解反应的速度常数表达式和射频等离子体甲烷有氧转化的实验数据，拟合得到本实验条件下CH4有氧转化反应体系的幂指数型宏观动力学方程：137.910.314620.060583r8.6331exp()CCCH4WCH4O2根据等离子体反应原理和反应产物组成，分析了射频等离子体条件下甲烷有氧转化反应的机理，认为通过电场激发形成的高能电子撞击O2和CH4，使之发生离解反应形成大量自由基，引起连锁的自由基反应形成目标产物，并选择了射频等离子体甲烷有氧转化的可能主要自由基反应作为生成目标产物的主要基元反应。关键

4、词：甲烷，氧气，氨，射频等离子体，反应器，C2烃，动力学，反应机理I重庆大学硕士学位论文英文摘要ABSTRACTPlasmachemicalreactionisanimportanttechnologyinmodernchemicalfield.Radiofrequencyplasmaisakindofnon-equilibriumcoldplasma.Inthispaperreactionsofmethaneconversioninthepresenceofoxygenbythismethodandthenewwaysofco

5、nvertingmethaneintoC2hydrocarbonshavebeenstudied.Themethodofdischargeatlowpressurehasbeenchosentodesignfivedifferentkindsofplasmareactorsaccordingtothebasicprinciplesofradiofrequencyplasmareactions.Theeffectsoffivedifferentkindsofreactorshavebeencomparedbytheexperime

6、ntsofammoniasynthesisandtheresultthattheTIItypereactorismorefavorabletothereactionhasbeenattained.Basedonthecharacteristicsofconversionofmethaneinthepresenceofoxygen,thecannulatypereactorhasbeenusedasthereactorofmethaneconversioninthepresenceofoxygen.Themaingoalprodu

7、cts,H2,C2H4,C2H6,C2H2andalittleofCO2,havebeenobtainedinthesystemicexperimentsofmethaneconversionunderradiofrequencyplasmainthepresenceofoxygen.Theresultsshowedthatthefactorsofdischargevoltage,dischargearea,ratioofO2/CH4andtotalgasfluxhavearemarkableinfluenceupontheme

8、thaneconversion,C2hydrocarbonsyieldandselectivity.Thenthebetterconditionsofmethaneconversionhavebeenobtained:1150Vofdischargevoltag