基于常压非热平衡等离子体用于甲烷转化的研究

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1、⑧÷国近代第一所大学天毕大謦TIANJINUNlVERSlTY硕士学位论文学科专业作者姓名指导教师丝堂工茎昌瑟天津大学研究生院2006年1月中文摘要随着能源战略的调整及天然气勘探量及产量的不断增加，甲烷的转化利用受到越来越多的关注。常规的甲烷转化方法存在反应活化温度高、催化剂容易失活等问题，非热等离子体则由于其特殊的非平衡性被广泛应用于甲烷转化过程中，并逐渐成为研究的热点。本文研究了不同反应器类型对非热等离子体甲烷转化反应的影响，研究表明：反应器不同所导致的等离子体区域内电子能量的不同是甲烷转化产物分布的主要原因，在多尖端旋转电极及玻璃介质DBD反应器中，甲烷大部分解离为CH及C自由基，因

2、此主产物是乙炔，积炭较多，而在石英介质DBD反应器中甲烷大部分解离为CH3自由基，因而主产物为乙烷，积炭少，其中以多尖端旋转电极反应器的能量效率最高。分别对多尖端旋转电极反应器及管式石英介质DBD反应器中不同参数对甲烷转化反应的影响进行了研究，结果显示：在多尖端旋转电极反应器中，采用四刀刃的内电极及减小反应进料的烷氢比可以大量延长反应持续时间，而在电极表面添加镀层对反应基本没有影响；电极表面积炭后，采用两种方式对其进行清洗，结果表明氢气化学清洗与机械清洗会对电极表面及甲烷转化反应产生不同影响；反应过程放大呈非线性，且由于输入功率的增加导致放电类型发生改变，从而使产物分布变化较大。而在DBD

3、反应器中，外电极材料及厚度对反应没有影响，但停留时间、输入功率、外电极的形式、外电极网孔的大小、内电极的材料及温度对反应有较大影响；在甲烷流量较高时，介质厚度对反应有较大的影响；相同功率下，放电电压越高，反应转化率越高，且对产物分布也有一定影响。关键词：非热等离子体，反应器，甲烷转化，积炭Abs仃actAsthenationalenergystrategytransitionandtheincreaseofnaturalgasprovedreversesandoutput，methaneconversionbecamethehighlightofnaturalgasutilization．

4、Whiletheconventionalmethodsofmetharleconversionhavedrawbackssuchashighactivatingtemperatureandcatalystdeactivation，thenon—thermalplasma,whichhasauniquenon-equilibriumcharacter,wasappliedinmethaneconversionandattractedincreasinginterests．Inthisthesis，themethaneconversionvianon—thermalplasmaatatmosp

5、hericpressureWasstudiedindifferentreactors．ItwasfoundthatdifferentreactorhaddifferentproductdistributionwhichWasattributedtothedifferentelectronenergy．Inthemulti-tiprotaryelectrodereactorandglass—dielectricbarrier啦scharge(DBD)reactor,methanewasdecomposedtoCHandC，whichresultedintheformofmainproduct

6、ofacetyleneandcarbondeposition．Whileinthequartz·DBDreactor,methaneWasdecomposedtoCH3whichresultedinlesscarbondepositionandthemainproductofethane．Themulti—tiprotaryelectrodereactorshowedthehighestenergyefficiency．Theeffectofdifferentparametersinthemulti-tiprotaryelectrodereactorandquartz-DBDtubular

7、reactoronmethaneconversionwasinvestigated，andtheresultsshowedthatinthemulti-tiprotaryelectrodereactor,thereactiondurationcouldbeprolongedbyusing4-edgeinnerelectrodeandlowCH4／H2ratio．Theplatingmaterialsofelectrode