探析低温等离子体与离子液体共同作用于甲烷转化的研究

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1、大连工业大学硕士学位论文低温等离子体与离子液体共同作用于甲烷转化的研究姓名：王明章申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：余加祐20080401摘要摘要以甲烷为原料生产化工原料，尤其是乙烯，有利于缓解世界石油资源紧张，具有重大的经济和社会意义。由于甲烷分子的高稳定性，使得常规催化法在直接转化甲烷的反应中，存在着高温(700～900℃)和高压等不利条件，且催化剂在高温下容易结焦失活。冷等离子体技术能在低温常压下直接转化甲烷制取C2烃。在等离子体区内，甲烷被分解生成各种自由基等活性物种，各物种之间的化合生成C2烃，为提高C2烃的选择性和收率，可在反应体系中引入催化剂，以期对各自

2、由基生成C2烃的过程产生“导向"作用。离子液体具有“零”蒸气压、电化学窗口宽、强酸性、良好的溶解能力及结构可设计性等特点，使其成为一种新型绿色试剂，前期的初步研究表明，离子液体能够强化等离子体转化甲烷生成C2烃的过程。本论文首次探讨了固载化离子液体强化冷等离子体技术转化甲烷制C2烃(C2H2、C2H4、C2H6)反应的影响，论文的主要内容如下：考察了三种不同性质的添加气(H2、C02、Ar)在直流等离子体转化甲烷反应中对甲烷转化率、C2烃选择性、收率及C2烃分布的影响；合成系列离子液体【Rmim]+X‘(其中R----C2、C4、C6、C8；X=HS04、PF6、Br、CF3

3、COO、BF4)，并测定了其酸性；制备了系列固载化离子液体[Rmim]+X／v—A1203(仅．A1203和20目活性炭)，表征了其孔结构；以固载离子液体做为催化剂，分别从离子液体类型、反应条件、离子液体的负载量及载体的性质等方面考察了固载化离子液体位于等离子体余辉区，对直流等离子体转化甲烷制C2烃反应的影响。发现：离子液体[Hmim]X(X=HS04、PF6、Br、TFA、BF4)能够有效促进甲烷的转化，提高C2烃的选择性和收率。离子液体的酸性是影响C2烃的选择性和收率的主要原因；离子液体负载量15％时，【Emim]HS04／t．A1203对反应的促进作用最为明显，其最佳的

4、反应条件为：甲烷浓度80％、混合气流速为20ml·min-1、等离子体输入功率47W。载体丫．A1203比n．A1203和20目活性C更明显地促进了甲烷转化和C，烃的生成。关键词：甲烷，C：烃，冷等离子体，离子液体，固载化离子液体AbstractThestudyontheeffectiveutilizationofmethanehasbeenthefirsttaskasthedepletionofoil．Methaneisdifficulttobeactivatedbecauseitisoneofthemoststablecompounds．Inthedirectcataly

5、ticconversionofmethane，thereisusuallyhightemperature(700-900。C)andllighpressureinthereaction．SOcatalystiseasytoloseactivities．MethanecanbeonvertedtoC2hydrocarbonsatlowtemperatureandatmosphericpressureundercoldplasma．Methanewillconverttoseveralfreeradicalsundercoldplasma,inordertogethighyiel

6、d．somecatalysisWasbeappliedfortemplate．11leionicliquidsarenewtypeofgreenenvironment—friendlyreagent，whichhaveuniquepropertiessuchasnonvolatile，goodionicconductivity,largeelectrochemicalwindow,itsadjustablestructureandattractivemediatostabilizemetalnanoparticles．Previousstudyhasprovedthatthe

7、ionicliquidsadvancedtheyieldofC2hydrocarbons．Inthispaper，thereactionsofmethanecouplingtoproduceC2hydrocarbons(acetylene，ethyleneðane)undernon-equilibriumplasma,ionicliquidsandsupportedionicliquidsascatalysis，theeffectonC2hydrogenationbysupportedionicl