探析低温等离子体天然气转化新工艺研究

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1、天津大学硕士学位论文低温等离子体天然气转化新工艺研究姓名：夏满银申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：许根慧20031201中文摘要C14-4和C02均是主要的温室气体，同时CH4是天然气的主要成分，随着石油资源的日趋短缺，天然气的开发利用越来越受到人们的重视。CH4和C02的转化不仅关系到未来的能源利用和资源配置，对环境保护也有重要的意义。本文利用辉光放电非平衡等离子体反应技术、采用新型多尖端旋转电极结构的反应器，在反应器外壁加上套管冷凝，在常压下对CH4偶联制碳二烃、CH。和C02制合成气进行了研究。研究了电场参数及反

2、应参数对反应的影响规律，探索了不同反应条件下能量消耗的特点。与采用其他电极和放电形式相比，新型多尖端旋转电极辉光放电CH4偶联提高了cH4的转化率和C2收率，且在抗积炭和提高能量效率方面也取得了较大进展。最高CH4转化率和C2烃单程收率均超过70％，最高碳二烃选择性超过了90％，最高能效超过20％。比较了辉光放电等离子体与电晕放电等离子体用于甲烷和二氧化碳制合成气的反应规律。结果表明，与电晕等离子体相比，辉光放电等离子体用于CH。和C02制合成气的CI-14转化率较低，且其规律有所不同。在辉光放电等离子体中，最高能效达14．1

3、％，最佳工艺条件为：n(CH4)／n(C02)=1：1，体系能量密度为1075kJ．mol，此时，CH4和C02的转化率分别为70％和63％；在电晕放电等离子体中，最高能效达12．83％，最佳工艺条件为：n(CH4)／n(C02)=1：2，体系能量密度为1602kJ．moI～，此时CH4和C02的转化率分别为93．71％和94．02％。等离子体甲烷偶联反应中产生的积炭可以通过氢气等离子体或氩气等离子体来消除，氩气等离子体的消积炭效果更好。对反应过程中所产生的积炭进行研究，提出了消积炭的一些方法和消积炭机理。关键词：等离子体，甲

4、烷，辉光放电，电晕放电，二氧化碳AbstractBothC02andC1-14aremajorgreenhousegasesandCH4isalsoamajorconstituentofnaturalgas．Withthecontinuousdecreaseofpetroleumresources，moreandmoreaRentionhasbeenfocusedontheexploitationofnaturalgasthatisabundantworldwide．ConversionofCH4andC02isconcern

5、ednotonlytoenergyutilizationandresourcedispositioninthefuture，butalsotoprotectionoftheenvironment．InthispaperbothreactionsofCH4couplingtoproduceC2hydrocarbonsandconversionofC144andC02tosyngasthroughglowdischargeofnonequilibriumplasmareactionwerestudied．Anovelreactor

6、witharotatingmulti—tipelectrodewasusedandacoolerwasaddedtotheoutsideofthereactortoreducethetemperature．Theeffectofparametersoftheelectricfieldandreactionconditionsonbomreactionsandthecharacteristicsofenergyconsumptionunderdifferenttechnologyconditionswereinvestigate

7、d．ForCH4couplingreaction，boththeconversionofCH4andtheyieldofC2hydrocarbonincreased，whiletheCOkeformationWasreducedtosomedegreeandtheenergyefficiencywasimprovedcomparedwiththosewithotherkindsofdischargeandelectrodes．TheoptimalconversionofCH4andyieldofC2hydrocarbonswe

8、reover70％andtheoptimalselectivityofC2hydrocarbonsWasover90％withenergyefficiencyover20％．ForthereactionofCH4andC02tosyngastheresultofglowdis