探析多尖端旋转电极辉光放电等离子体甲烷转化放大研究

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1、天津大学硕士学位论文多尖端旋转电极辉光放电等离子体甲烷转化放大研究姓名：徐大锦申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：李振花20070101中文摘要天然气是当今世界储量丰富而经济的能源，在石油资源日趋短缺的今天，人们越来越来重视天然气的开发利用。作为天然气的主要成分，甲烷的转化利用就成为天然气转化的关键。等离子体是一种十分有效的分子活化手段，目前全世界范围内在常压非热等离子体甲烷转化方面进行了大量的研究，但对等离子体甲烷转化的放大过程的研究却很少。本文在前期工作的基础上，研究了辉光放电等离子体甲烷偶联反应的初步放大过程，研究表明：反应物甲烷流量从小试的30mL／min，增大到10m

2、、50L／h，反应过程中的基本规律都同小试结果一致，如：反应结果同输入功率的关系、反应结果同烷氢比的关系等，放电的击穿电压并未随着反应物流量的增大而成比例地增大，甲烷10L／h条件下的反应结果，甲烷转化率可达70％左右，主产物乙炔的选择性为70％左右。对等离子体发生器附上脉冲装置后对甲烷反应的影响规律进行了考察，结果显示：在脉冲装置的各调节项里，基值功率对反应的影响最大，使得放电区域电场增强，从而一定程度上改善了反应结果；峰值功率，对反应也有一定的影响，但影响程度稍次于基值功率(主要从放电现象和反应结果来比较)；其它两项脉冲频率和占空比对反应的影响不大。另外，对反应中副产的积碳进行了

3、XPS、SEM和XRD分析，分析结果表明所得积碳为石墨化的纳米级单质碳，可用作橡胶添加剂。关键词：辉光放电，低温等离子体，甲烷转化，放大ABSTRACTAsanabundantresourceintheworld，naturalgashasbeenpaidmoreandmoreattentiontotheexploitationandapplicationduetOthereductionofoilresources．Methaneisthemaincomponentofnaturalgasanditsconversionisregardedasthekeyproblemtoutil

4、izenaturalgas．Itisknownthatplasmaisaveryeffectivemethodtoactivatemolecules，andnowadaysmethaneconversionusingatmosphericpressurenon—thermalplasmahasbeenwidelyinvestigatedworldwide．Howerver,fewstudiesonscale-upprocessofmethaneconversionvianon—thermalplasmahavebeendone．Onthebasisofthepreviouswork，

5、thepreliminarystudyofthescale-upprocessonmethaneconversionvianon—thermalplasmageneratedbyglowdischargewascarriedout．TheexperimentalresultsshowthataftermethaneflowratescaleuptolOL／hand50L／h，theeffectofparameterssuchasinputpower,CHdH2ratio，etc，Ollthereactionremainssamerules．Thebreakdownvoltagedoe

6、sn’tincreaselinearlywiththeincreaseoffeedgasflowrate．Methaneconversionisabout70％andacetyleneselectivityisabout70％atmethaneflowratel0L／11．Theeffectofpulseequipmentaddedtoplasmageneratoronmethaneconversionwasalsostudied．Theresultsshowthattheaddedfourpulsedparametershavesomedifferenteffectonmethan

7、ereaction．Firstly,theeffectofbasicpoweristhemostsignificantbecausebasicpowerCanenhancedischargeintensityandelectricfieldofdischargearea，andthatimprovesreactionactivity．Secondly,peal(powerhassomeinfluenceonthereaction，buttheeffecti