射频放电下co2加氢冷等离子体转化的研究

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1、射频放电下CO2加氢冷等离子体转化的研究重庆大学硕士学位论文学生姓名：杨大伟指导老师：谭世语教授专业：化学工程学科门类：工科重庆大学化学化工学院二OO八年五月。StudyonCarbonDioxideHydrogenationConversionUsingColdPlasmaReactionunderRadio-Frequency(RF)DischargeAThesisSubmittedtoChongqingUniversityinPartialFulfillmentoftheRequirementfortheDegreeofMasterofEngineeringbyYa

2、ngDaweiSupervisor:Prof.TanShiyuMajor:ChemistryEngineeringCollegeofChemicalScienceandEngineeringChongqingUniversityMay,2008.重庆大学硕士学位论文中文摘要摘要CO2作为碳及含碳化合物的最终氧化产物，无论是从碳资源综合利用角度，还是从环境污染控制来讲，研究开发其转化利用具有极为重要的意义。等离子体化学反应技术是现代化工领域发展迅速的重要反应技术，本文将射频放电等离子体这一低温非平衡等离子体技术应用于CO2转化反应的研究，以探索和寻求CO2的有效转化利用方法

3、。首先，以纯CO2为对象，考察其在射频放电等离子体激发条件下的转化特点和规律；然后再以H2为添加气，分别研究了无催化剂和有催化剂存在的情况下射频等离子活化CO2/H2体系的转化；以CH4为添加气，采用正交试验方法，系统研究了CO2/CH4体系的转化规律和影响因素。根据实验数据，对CO2在射频放电等离子体条件下转化的能量效率进行了探讨，并分析了各种转化模式下CO2的活化与转化机理。研究结果表明：①纯CO2在射频放电等离子体作用下主要转化为CO和O2，激发电压、原料气-1流量和放电面积是CO2反应的主要影响因素。在CO2流量180ml•min，激发电压2900V，放电面积17

4、.9608cm时，CO2的转化率可达70.65%。②在CO2/H2转化体系中，检测到的产物主要有CO2、CO、甲醇和甲烷，以及少量的水；激发电压、放电面积、CO2/H2配比和气体总流量是影响转化的主要因2素；在激发电压1000V，放电面积17.9608cm，CO2/H2配比1:3，混合气体总流量-1180ml•min时，CO2转化率可达85.27%以上，甲醇的选择性和收率分别为6.73%和5.74%，相应地甲烷的选择性和收率分别为4.38%和3.73%。③利用催化剂与等离子体协同活化CO2/H2转化时，检测得到的主要产物有CO、CO2、CH3OH和CH4，以及少量的水。激

5、发电压、放电面积、CO2/H2配比和气体总流量是影响转化的主要因素，但产物甲醇和甲烷的收率及选择性不仅受到这四个因素的影响，还与催化剂的性能有很大的关系。在激发电压为1000V，放电2-1面积为7.0336cm，CO2/H2配比为1:9，气体总流量为180ml•min时，CO2转化率可达92.50%，采用铜基催化剂时，甲醇的选择性和收率分别达到了8.98%和8.27%，甲烷的选择性和收率分别为5.53%和5.09%。4④设计了4因素4水平L16(4)的正交实验对CO2/CH4转化反应进行了优化，得-1到的适宜操作条件为：激发电压1000V，CO2/CH4的配比1:6，总流

6、量为360ml•min，2放电面积14.3184cm。此时CO2转化率为94.67%；甲烷的转化率为62.16%；主要产物C2烃的选择性和收率分别为32.89%和25.70%。I重庆大学硕士学位论文中文摘要⑤等离子体—催化反应体系的作用机制为等离子体主要起着活化反应物分子的作用，而催化剂则起着选择性生成产物的作用。⑥通过调节注入功率、反应物配比、反应气总流量等措施可以提高CO2的有效能量利用效率。关键词：二氧化碳；射频等离子体；转化；能量效率；反应机理II重庆大学硕士学位论文英文摘要ABSTRACTCarbondioxide,theterminationaloxidati

7、onproductofcarbonandcarbon—compounds,wassignificantinthecomprehensiveutilizationofcarbonresourcesandthecontrolofenvironmentalpollution.Plasmachemicalreactionisanimportanttechnologyinmodernchemicalfield.Radiofrequencyplasmaisakindofnon-equilibriumcoldplasma.Inthispap