介质阻挡放电等离子体分解CO2研究.pdf

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1、分类号：密级：学号：2015210578单位代码：10759石河子大学硕士学位论文介质阻挡放电等离子体分解CO2研究学位申请人周阿敏指导教师代斌教授申请学位类别工程硕士专业名称化学工程研究领域等离子体催化所在学院化学化工学院中国·新疆·石河子2018年6月StudyondecompositionofCO2bydielectricbarrierdischargeplasmaADissertationSubmittedtoShiheziUniversityInPartialFulfillmentoftheRequirementsfo

2、rtheDegreeofMasterofEngineeringByAminZhou(ChemicalEngineering)DissertationSupervisor:Prof.BinDaiJune,2018摘要工业革命以来，工业的发展和人类活动向大气中排放了大量的CO2，大气中CO2含量逐年骤增。作为主要的温室气体之一，CO2气体在大气中的富集已经带来了严重的环境问题，如全球气候变暖，海平面上升等等，因此CO2气体的转化与利用至关重要，也成为全世界各国关注的热点。CO2是重要的碳资源，可以转化为其他有更高价值的化学品。CO2

3、可以转化有多化学品，如CO，CH4，CH3OH等。其中是将CO2直接分解为CO和O2是一种重要的反应路线，由于CO2分子性质相对稳定，因此在转化利用方面面临很大的挑战。有各种不同的技术被研究用于CO2的利用方面，包括热解法，电化学方法，和光催化法等，以达到将CO2转化为更高价值的化学品和燃料的目的，但这些方法都面临转化效率很低的问题。热解法由于热力学上必须高温才可以进行（1400-1800℃）,电催化由于采用太阳能而具有转化的特点，但缺点是转化效率太低（<1%）。等离子体技术具有很强的活化能力，可以使用丰富、耐用和相对廉价的催化

4、剂材料成为CO2转化方面具有很大的应用前景，其中介质阻挡放电等离子体因为可以与催化剂材料等发生协同作用，可以达到对目标产物的选择性转化，在二氧化碳的分解与转化方面被广泛的研究，在二氧化碳分解转化领域介质阻挡放电等离子体技术已成为研究热点。本文在常温常压条件下，采用水冷式介质阻挡等离子体反应器研究分解CO2直接分解反应的特性，分别考察了反应器参数以及工艺参数（放电功率，进气流量，放电频率），以及填充介质材料和催化剂对CO2分解过程的影响，主要的结论如下。（1）通过对空管未填充条件下影响CO2分解的影响因素的一系列优化实验可知，在水

5、冷式介质阻挡放电反应器中，减小气体流量，增大放电功率，并且降低循环水温度，可以显著促进的CO2的分解。填充实心的Al2O3小球后CO2分解率可达到35.8%，能量效率为5.8%。（2）介质材料的引入不仅改变了放电状态，增强了电场强度和平均电子能量，导致放电区间中的电子温度升高，可以加速气体与高能活性物质的碰撞频率和反应速率，这些改变有利于提高CO2的分解率。介电常数大，碱性的材料对CO2的分解过程越有利。ZrO2-CeO2（2mm）小球的加入显著提高了CO2的分解率和能量效率，CO2的转化率达到56.5%，最高的能量效率为8%，

6、ZrO2和CeO2的结合对CO2在等离子体中的分解反应发挥了重要作用。（3）放电区间填充片状的泡沫镍网和铜网对反应的最佳放电频率有一定的影响，泡沫铜网和镍网颗粒的填充使CO2的放电稳定性更好，CO2的分解率分别达到了49.5%和48.6%，能量效率最高可达11.1%和10.8%。证明导电导热性好的网状材料也对介质阻挡放电等离子体中CO2的分解反应有很大的促进作用。（4）放电功率是影响CO2分解率的重要因素，但是气体流量是影响能量效率的重要因素。CO2分解率和能量效率值不能同时达到最大值，所以，为得到比较理想的CO2分解率和能量效

7、率值，气体流量和放电功率值的调控存在一个平衡值。关键词：二氧化碳分解；一氧化碳；介质阻挡放电；等离子体；填充材料AbstractDuetocombustionoffossilfuelsforenergyandtransportation,certainindustrialprocessandhumanactivitiessincetheindustryrevolution,CO2emissionwasincreasinglyseriouswhichisoneofthemajorchallengesfacingmankind,an

8、dithascauseddramaticalclimatechangelikeglobalwarming,riseofsealevelandsoon.Consequently,theconversionandutilizationofCO2wascruciala