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时间:2019-03-11
《α-蒎烯异构化催化剂的制备及性能研究》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、桂林理工大学硕士学位论文α-蒎烯异构化催化剂的制备及性能研究姓名:王鹏申请学位级别:硕士专业:化学工艺指导教师:李凝20090401桂林理工大学硕士学位论文摘要采用不同方法制备负载型纳米S042"/Ti02/A1203、S042"/Zr02/A1203固体酸催化剂及改性Ca-A型分子筛,同时运用XRD、BET、NH3.TPD、FT-IR等技术与方法对催化剂的晶相结构、比表面积、孔结构、酸中心性质等进行表征,以a.蒎烯异构化反应为探针考察了催化剂的催化性能。结果表明,用沉淀法、水解法和溶胶凝胶法制备的负载型S042
2、"/Ti02/A1203催化剂均为纳米级,且拥有着丰富而规则的孔结构,其中水解法制备的S042-/TiOJAl203催化剂中Ti02的粒度(10.ohm)较小,比表面积(172.88m2/g)较大,平均孔径为3.926nm,表面酸中心数和酸强度均高于沉淀法和溶胶凝胶法制备的催化剂,在a一蒎烯催化异构化反应中具有较高的活性,a.蒎烯转化率为82.76%。Zr02含量的不同对S042"/Ti02/Zr02.A1203固体酸催化剂的结构与性能有着较大的影响。适量Zr02的存在有利于Ti02粒度的减小与比表面积的增加,促
3、进了催化剂表面酸中心数的增加和酸中心强度的提高。干燥方法和浸渍方式对负载型纳米S042"/Zr02/A1203催化剂的性能有较大影响,真空浸渍微波干燥制备的负载型催化剂中Z内2的粒度较小,比表面积较大,表面酸性中心数和酸强度均高于其它催化剂。以四方相存在的Zr02所形成的酸中心的强度相对较高,有利于提高催化剂的活性。稀土氧化物掺杂对S042.,Z内2/A1203固体酸催化剂的结构与性能有着显著的影响。掺杂的稀土氧化物有利于Zr02粒度的减小与比表面积的增加,同时稀土氧化物的存在还会改变催化剂表面S042’的配位方
4、式,提高表面酸中心数并增强表面酸中心的强度,提高催化剂的活性。其中钕掺杂S042"/Zr02/A1203催化剂的活性相对较高,a.蒎烯转化率高达99.93%。异构化产物的分布主要受到催化剂表面酸中心性质和孔结构的影响,酸中心强度较强有利于单环萜烯的生成,酸中心强度较弱有利于莰烯的生成;平均孔径较小有利于单环萜烯的生成,平均孔径较大有利于莰烯的生成。不同的改性方法对Ca-A型分子筛的催化性能有着较大的影响,其中经硝酸处理后的分子筛表现出较好的催化性能,Et.蒎烯转化率达到74.33%。采用Ni/Ti、Ni.Fe/T
5、i、Ni.Co/Ti和Ni.Fe.Co/Ti电极对a.蒎烯异构化产物进行电催化反应。结果表明,在电极作用下,异构化产物发生脱氢反应,柠檬烯与丫.松油烯的含量增加。其中Ni.Fe/Ti电极有利于异松油烯向T.松油烯的转化,Ni.Fe.Co/Ti电极的活性相对较高,有利于柠檬烯的生成。Ti02和稀土硝酸盐的加入能够有效提高Ni.Fe.Co/Ti电极的活性,其中铈改性Ni.Fe—Co.Ti02/Ti电极的活性最高。关键词:口.蒎烯异构化,固体酸,Ca-A型分子筛,电催化桂林理工大学硕士学位论文AbstractDiffe
6、rentmethodswereappliedtopreparethenano—metersupportedS04z"/Ti02/A1203,S04z"/Zr02/A1203andmodifiedCa-Amolecularsieves.Surfacearea,porediameter,crystals缸1lc咖andacidcenterpropertiesofthecatalystswerecharacterizedbyX-raydiffraction(XgD),Fouriertransformationinfra
7、-red(FT-IR),andtemperature-programmeddesorption(TPD),eta1.a-pineneisomerizationreactionwaschosentoinvestigatethecatalyticpropertiesofthecatalysts.Theconclusionsoftheresultsweredescribedasfollows:Precipitationmethod、hydrolysismethod、Sol—gelmethodwereappliedtop
8、reparethenano—metersupportedS042"/Ti02/A1203catalystswiththeabundantandregularpores仃1lctures.ThegramsizeofTi02inthecompositesupportspreparedbyhydrolysismethodwagsmaller(10.Onm)withthebigg
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