氮化钼催化剂的正辛烷异构化性能研究

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1、北京化工大学硕士学位论文氮化钼催化剂的正辛烷异构化性能研究姓名：于磊申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：周志军20080603北京化工大学硕士毕业论文用纸氮化钼催化剂的正辛烷异构化性能研究摘要寻找环境友好的高辛烷值的汽油调和组分以适应日趋严格的环保法规的要求具有重要意义，异构化工艺将在生产清洁燃料和提高油品质量上起到重要的作用，异构化催化剂将受到越来越多的重视。探索具有“准铂催化剂"之称的过渡金属氮化物催化剂对正构烃类异构化反应的活性具有实际意义。本文用N2+H2混合气程序升温还原氮化的方法制备出一系列负载型的氮化物催化剂，，通过BE互XRD，T

2、G．DTA，NH3．TPD，Ⅺ，S等现代手段表征所合成的氮化物催化剂，评价了催化剂对正辛烷异构化反应的催化性能，探索不同载体和助剂对催化剂催化活性影响。本文主要工作和结论如下：1．负载型氮化钼催化剂的制备以丫．舢203、Si02．舢203、HY分子筛、HZSM．5为载体，用浸渍法制取一系列相应负载型氧化钼催化剂，在H2．N2混合气(H2与N2摩尔比为5：1)中程序升温还原氮化，得到表层钝化的负载型氮化钼、氮化钴钼、氮化镍钼催化剂，并以Co、Ni为助剂合成了一系列不同助剂含量的双金属催化剂。采用原位差热．热重(TG．DTA)技术研究负载型氮化钼还原氮化过

3、程。由于M003在载体上高度分散，降低了还原的初始温度，负载北京化工大学硕十学位论文型M003催化剂氮化历程仍呈现为明显的两段反应。助剂Co的加入使得CoMoO以．舢203还原氮化反应的起始温度比MoO折．舢203催化剂低50℃。2．催化剂的表征。(1)不同载体负载的氮化物催化剂比表面差异较大，载体比较面大的其负载的氮化钼催化剂比较面也较大，CoMoNx～．砧203和CoMoN】打-舢203催化剂比表面积大于M02N～．础203。(2)用不同载体制备的负载型氮化钼催化剂的酸性主要来自于载体，其中M02N／／HZSM．5的酸量最大，M02N～．～203催

4、化剂酸量最低。助剂Co、Ni可以提高M02N一-趾203酸量，含助剂Co的CoMoNx／1，-A1203催化剂酸量又明显高于含助剂Ni的NiMoNx一．砧203催化剂。(3)ⅫS研究发现不同载体和助剂对催化剂表面Mo价态的影响是不同的，其中HZSM．5稳定低价态Mo的能力最强，硅铝粉和助剂Co、Ni也都具有较弱的稳定低价态Mo的能力，M02M．～203和M02唧表面上高价态Mo含量较高，说明丫．舢203和HY对低价态Mo的稳定能力最差。3、负载型氮化钼的正辛烷异构化催化性能M02M．础203催化剂的异构化活性和产物种类明显低于酸性和裂解性能较强的HY、

5、HZSM．5为载体的氮化钼催化剂催化活性，Ni对氮化钼NiMoNb【一．灿203催化剂的助催化作用较弱，含助剂Co的CoMo双金属CoMoNrx一．筒203催化剂异构化活性较高、异构烃种类丰富、选择性较高。负载型氮化钼催化反应过程中除进行了异构化反Ⅱ北京化工大学硕士学位论文应外，还发生了裂解反应、聚合反应、和重整反应，产物中芳香类产物普遍存在，含量最高时达30％以上。酸量是影响催化剂具有高异构化活性的必要条件，比表面对催化剂活性没有直接影响，具有较高的表面酸量和表面低价态Mo物种的催化剂异构化活性较高。关键词：氮化钼、正辛烷、异构化、载体、相互作用、还

6、原氮化IIl北京化工大学硕士学位论文CATAIYTICPERFoRMANCEofn．OCTANEHYDROISOMERIZATIONoverSUPPORTEDMoLYBDENUMNITRIDECATAIYSTSABSTRACTSeekingfortheenVironmentfriendlyandhighoctanenumberblendcomponentswillbepaidmoreandmoreattentiont0adaptthestrictenVironmentalprotectionlawsandregulations．Theisomeriza

7、tiontechnologywillplaytheVitalroleintheaspactofcleanfuelproductionandimproVingoilquality．Ttansitionmetalnitrideswereknown弱“platinum-likemetal’’hascausestheresearcher’sattentionastheyshowgoodcatalyticactiVityinmanyhydrogen—inVolVingreactions．Inthisthesis，aseriesofsupportednitride

8、catalystswithdifI融rentsupponefswerepreparedbyte