新型蒽醌氢化催化剂的制备及性能研究

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1、天津大学硕士学位论文新型蒽醌氢化催化剂的制备及性能研究姓名：张越申请学位级别：硕士专业：工业催化指导教师：马智20031201摘要双氧水被称为“最清洁”的化学品，在造纸、纺织、合成、环保等领域都有广泛的应用。目前随着各行业的发展，对双氧水的市场需求也越来越大。目前，工业上主要使用蒽醌法制双氧水，采用Pd／Y．A1203作为催化剂。本论文主要是以蒽醌法生产双氧水的Pd／Y-A1203催化剂为基础，探索不同的制各方法对催化剂的性能进行改进。本文首先研究了能够使催化剂达到最佳效果的工艺条件。参考相关文献，并与实验数据结合，可知氢气流速作为影响葸醌加氢性能的最主要因素，能够影

2、响到工作液的返混程度，从而对催化剂性能有很大影响。溶液返混程度越好，可以减少体系的外扩散阻力。本文主要对Pd—B非晶态合金催化剂性能进行了研究与改进。对化学还原法制得非晶态合金催化剂得活性与寿命进行了评价，发现非晶态催化剂虽然具有高于普通晶态催化剂的活性，但是寿命很低。然后在与晶态催化剂进行对比的基础上，尝试探索不同的制备方法对催化剂性能的影响。首次制备KBI-h作为还原剂的晶态催化剂，在氢化中不仅表现出较高的催化活性，也具有非常理想的稳定性和寿命，分析了三种催化剂失活后又再生的氢化效率曲线，并对使用KBH4作为还原剂的催化剂、晶态催化剂以及非晶态合金催化剂进行了各方

3、面如XPS、SEM、TPR、XRD、BET的表征．综合以上的研究，发现非晶态催化剂失活的主要原因是由于活性组分的流失。而在用KBlh作为还原剂的Pd／Y—A1：03催化剂中，由于部分B将少量电子转移至Pd，增加了Pd的d轨道电荷密度，从而提高了活性成分Pd对氢的吸附解离能力，进而提高催化剂的催化活性。同时由于其在浸溃完活性成分之后在60矿C下进行了3个小时的煅烧，可以推知其仍具有较为稳定的晶态结构，所以催化剂的稳定性较好，寿命较为理想。使用此种方法制得的催化剂具有非晶态合金催化剂活性高的优点，又兼具晶态催化剂稳定性好的长处。对目前的工业生产有一定的指导意义。关键词：晶

4、态非晶态合金钯KBI-h蒽醌双氧水加氢Hydrogenperoxideisknownasthecleanestproduct，andiswidelyusedinpapermaking，textile，chemicalsynthesizeandenvironmentprotection，ect．WiththedevelopmentoftheseIndustries，themarketdemandforhydrogenperoxideisbooming．Themainprocessforindustrialproductionofhydrogenperoxideistos

5、ubjectanthraquinonetocyclicreductionandoxidation．Pd／Y-A1203catalystisusedinhydrogenation．Inthisdissertation，Pd／Y-A1203catalystanddifferentmethodsofpreparationarestudies．Inthispaper,somepreliminaryexperimentsaredonetOfindoutthefavorableprocessconditionforanthraquinonehydrogenation．Weconc

6、ludethattheresistanceofconductmaterialandouterdiffusioncouldbedecreasedbecausefavorableH2flowvelocitycouldbeavailabletomaketheworksolutionbeinagoodmixedflowstate，andimprovethecontactamongthreephasesinthereactionsystem．ThePd-Bloadedamorphousalloysarepreparedbytheinduction-chemicaldeposit

7、ionmethod．ItisfoundthatPd-Bamorphousalloysshowshigllactivityandveryshortservicelie．Inferiorstabilizationisaseriousshortcomingforamorphousalloys．Aseriesofnewpreparationmethodsa∞alsobeenattempted．ItisfoundthatthecatalystreducedbyKBI-hshowshighactivityandlongservicelife．Analysissu