探析蒽醌法过氧化氢生产中新型加氢催化剂的研究

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1、天津大学硕士学位论文蒽醌法过氧化氢生产中新型加氢催化剂的研究姓名：米万良申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：王亚权20030101天津大学硕士学位论文摘要过氧诧筑性质活泼且获瘟蜃产物只有东稻02，不污染环境，过氡纯氢参与豹许多反应过程已成为绿色工艺，在众多的过飘化氢的生产方法中，葸醌法由于其能耗低和大规模生产而占绝对优势。蒽醌法童产过氧化氢的过程为：葱醌经过加氢生成氢蕙瓣，氢蒽醌经氧化生成过氧化氢秘蒽醌，生成的蕙醌经过处理盾德环使用。其中蒽醌的氢化是整个生产过程中的关键，而氢化催化剂又是氢化的

2、核心。本文制备了慧醌法生产建襞诬氢掰用的各耱鬣纯催化剂：负载型pd催他热，Ni-B非晶恣合金，RaneyNi催化剂，Ni／'／．A1203，Ni／Si02：在浆液反应器中评价了不同的催仡剂的催亿2，乙基慈醌加氨的活住，并髓进一步在受载型麓纯帮串添蕊稀土金属La，考察稀土元素对催化剂活性的影响；最后借助x射线衍射(xRD)，H2的化学吸附，x光电子能谱(XPS)，BET，程序升温还原(TPR)与脱附(TPD)等按本手段对郝分催佬型遴霉了表锰。研究表明，各种催化剂活性由高到低顺序为：负载型Pd催化齐q，

3、Ni．B非晶态台金，RaneyNi蓬化嗣，Ni／Si02，Ni忙Ah03催纯剂。对负载型Nih[．A1203催化剂，采用两种方法来制备，评价结果表明采用水合肼还原的催化箭其催化活性簧高予采用氢气还原的普通方法制各的催化帮。稀土金属元素La的添加，商剥于提高镤化割嬲催讫活性。对于不同的催化剂，有最佳的镍负载量，即在此负载爨下催化剂的活性最高。对Ni／y-A1203灌化裁，Ni擐佳受载量为16．67％；对Ni／Si02继证荆而言Ni负载囊在37．5％一50％之间时，活性基本上维持最高。X射线衍射表征结暴

4、表贫掰镑l备鹣负载瑟徭纯麓均为熬态静，X兔电子熬谱表明，催化剂的粒子越大催化剂在空气中的稳定性越好。随着镍负载量豹增加，催化剂的院表面积逐渐减，j、，这可以从BET实验结果得出。H2的化学吸附氇表疆催化剂对氢气熬吸驸隧镊负载量粒增加毒一个最大值，NiO／Si02锉化剡躯程序爨温表明，催化剂只有一个还原峰，出现在3800C。关键词l憨醌过髓纯氢催化剂Nile,-A1203水合膦Ni／Si02天津大学硕士学位论文AbstractHydrogenperoxide(H202)isveryactiveandC

5、allreactwithlotofmaterialviaoxidationanddeoxidizationreaction．Afterreaction，itbecomesH20and02，whichdonotpolluteenvironment．Manyreactionprocesseswhichhydrogenperoxidetakespartinaregreentechnology．Intheproductionofhydrogenperoxide，thedominatingprocessist

6、he2-ethylanthraquinone(EAQ)autooxidationprocessforitslowerenergyconsumption，lowercostandeasytoscaleup．2-ethylhydroanthraquinone(HEAQ)formedbyhydrogenationofEAQisoxidizedtoproducehydrogenperoxideandEAQ，EAQisusedcircularlyafterbeingtreated。Thehydrogenati

7、onisthekeyprocess，andthecatalystisthekeyfactorofthehydrogenation．Inthepresentwork，afewseriesofcatalystsforthehydrogenationofEAQ：supportedPd,砖零amorphousalloy,RaneyNi。Ni／7一A1203andNi／Si02catalystswithorwithoutLaadditionwereprepared，characterizedbyX-raydi

8、ffraction(XRD)，H2chemisorption，x—rayphotoelectronspec拄oscopy(xPS)，BET,TPRTPD，ere。andstudiedinaslurryreactorforthehydrogenationofEAQ．HydrazineWaSusedforthereductionNih-A1203seriescatalystsandcompared娃擞H2reduction。Reactionresultsshowthatt