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时间:2018-10-14
《以α-蒎烯为原料合成紫苏醛催化剂制备、表征及工艺条件是研究》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、桂林理工大学硕士学位论文中文摘要采用浸溃法制备M。O。.V20,/A1203固体催化剂,并运用BET、TPD-MS和TPR等技术与方法对催化剂的比表面积、表面氧脱附性能和还原性能等进行了表征,以a.蒎烯催化氧化合成桃金娘烯醛为探针考察了催化剂的催化性能。结果表明,添加变价助剂M003能增加V205/A1203供氧活性中心,而加入Sn后会抑制供氧活性。M003-V205/A1203催化剂具有较好的活性,桃金娘烯醛收率较高。同时用等体积浸渍、溶胶.凝胶、表面化学改性和机械研磨法制备M003.V205/Ai203的催化剂,结果表明,表面化学改性法制备的催化剂具有较大的比
2、表面积和较多02’和o.活性物种,有利于催化剂的活性提高。并探讨了表面化学改性法制备的催化剂催化氧化洳蒎烯合成桃金娘烯醛的最佳工艺条件为:催化剂用量为59、反应温度80℃、反应时间240rain,小蒎烯的转化率为84.9%,桃金娘烯醛的选择性为78.4%。采用等体积浸渍法分别在Zr02、Ce02、A1203和Ca-A型分子筛上负载Cu-Ni双金属桃金娘烯醛异构化成紫苏醛的催化剂,并采用XRD、TPR、TPO、TPD和BET等技术对催化剂的晶相结构、还原性能、脱附性能和比表面积进行了表征,结果表明,Cu-Ni/A1203催化剂具有较大的比表面积和较适宜桃金娘烯醛异构
3、化的酸中心,在其作用下紫苏醛的转化率较高。Co.Ni/Zr02催化剂具有较强的酸中心和较小的比表面积,桃金娘烯醛的转化率较高但紫苏醛的选择性较低。并分别用共沉淀法、等体积浸渍沉淀法和等体积浸渍法制备Cu.Ni/A1203催化剂,研究结果表明,等体积浸渍法制各的Cu-Ni/A1203催化剂具有较高的比表面积为172.4m2/g,紫苏醛收率较高为80.2%。共沉淀法制备的Cu-Ni/A1203催化剂比表面积较小为89.7m2/g,具有一个较强的酸中心,紫苏醛收率为77.1%,强酸中心对紫苏醛的选择性不利。容易在催化剂表面积炭失活。焙烧温度对Cu-Ni/A1203催化剂
4、的催化性能具有较大的影响,焙烧温度升高催化剂的比表面积减小,活性降低。选取等体积浸渍法、500"C焙烧条件下制备的Cu.Ni/A1203催化剂,分别以桃金娘烯醛转化率和紫苏醛收率为指标,以反应温度、压力和空速为变量,建立L9(33)正交试验,影响桃金娘烯醛的转化率和紫苏醛的收率顺序为:温度>压力>空速。其较佳试验条件是:反应温度350"C,体系压力为60KPa和体系空速为4h~。探讨了氨水镀法、热诱导化学沉积法和乙二胺诱导法制备的负载型非晶态Cu-Ni/A1203催化剂,并用于桃金娘烯醛异构化制紫苏醛反应中。结果表明,三种方法制备的Cu-Ni/A1203催化剂均形
5、成了非晶态合金结构,均具有较高的比表面积,其中乙二胺诱导法制备的催化剂样品热稳定性较好,其紫苏醛的选择性也较好。关键词:a.蒎烯:M003-V205/A1203;桃金娘烯醛;Cu-Niz非晶态i桂林理工大学硕士学位论文AbstractVolumetricimpregnationmethodwasappliedtopreparetheMxOy-V205/A1203catalyst.Thecatalystsurfacearea,surfaceadsorptionpropertiesandrestoreperformancewascharacterizedbyBrunn
6、er-Emmerr-Teller(BET)andtemperature-programmeddesorption/reaction.Synthesizemyrtenalfroma-pinenewaschosentoinvestigatethecatalyticpropertiesofthecatalysts.TheresultsindicatedthataddingM003willimprovethenumberofsurfaceoxygen,whileaddingSn02willreducethenumberofsurfaceoxygen.Thecatalyst
7、ofM003·V20s/A1203showedhigheractivityandyieldofmyrtenal.Atthesametime,theM003-V20s/A1203catalystwaspreparedbyvolumetricimpregnationmethod,Sol-gelmethod,surfacemodificationmethodandmechanicalpolishingmethod.Theresultsindicatedthatthemethodofsurfacemodificationpossessmore02。andO。species
8、thano
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