Ni_DUSY催化剂的制备及其对正庚烷异构化性能的研究

Ni_DUSY催化剂的制备及其对正庚烷异构化性能的研究

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时间:2019-05-16

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1、:TE624.47分类号单位代码:10220畨级:,一NortheastPetroleumUniversity硕士研究生学位论文论文题目:Ni/DUSY催化剂的制备及其对正庚烷异构化性能的研究硕士生:张杰指导教师:汪颖军教授学科专业:化堂:催化化学研究方向_r2018年6月13日""''?'^'---i-^/^:v;^I;a,:;tlili|”lJ”■vvv,!…ResearchontheP

2、reparationandCatalyticPerformanceofNi/DUSYcatalystforn-HeptaneHydroisomerizationbyZhangJieSupervisor:ProfessorWangYingjunAThesisSubmittedtotheNortheastPetroleumUniversityInpartialfulfillmentoftherequirementForthedegreeofMasterofScienceChemistryJune,2018东北石油大学硕士研究生学位论文N

3、i/DUSY催化剂的制备及其对正庚烷异构化性能的研究摘要超稳Y分子筛(USY)是比Y型分子筛性能更加优异的分子筛,因其具有很高的硅铝比、更强的耐热稳定性,被广泛的应用于石油化工等过程,具有广阔的应用前景。本文选取苹果酸和酒石酸为处理剂,将商用USY分子筛进行改性处理,得到孔结构更加丰富的DUSY分子筛,并提供适量的酸中心,使其更加适合作为催化正庚烷异构化催化剂的载体,并在该DUSY分子筛上负载金属镍,提供金属位,以合成性能优异的金属/酸性分子筛双功能催化剂。首先选取酒石酸和苹果酸为脱铝剂,分别考察三种改性条件:酸浓度、改性时间、改性

4、温度,并结合改性的DUSY分子筛的一系列表征,确定两种脱铝剂的最佳改性条件(酸浓度、时间、温度)。苹果酸最佳改性条件:浓度为0.25mol/L,改性时间为4.5h,温度为85℃,在此条件下制备的分子筛记为DUSY-1,酒石酸最佳改性条件:浓度为0.15mol/L,改性时间为4.5h,温度为90℃,在此条件下制备的分子筛记为DUSY-2,并从结构方面比较USY及两种酸改性的分子筛(DUSY-1和DUSY-2)。结果表明:利用苹果酸改性的DUSY-1的结晶度更好,XRD表征的峰强度大,峰形更加尖锐,孔更加丰富,更适宜作为催化剂载体。向其

5、负载金属镍制备x%-Ni/DUSY-1(x为金属负载量,取值为2、4、6、8、10,下同)催化剂,为改性分子筛提供金属活性(加氢-脱氢)位,并考察催化剂的负载量、焙烧条件(焙烧温度、焙烧时间)、温度条件(还原温度、反应温度)、时间条件(还原时间、反应时间)和还原氢气流速等对x%-Ni/DUSY-1催化剂催化正庚烷异构化性能的影响。在完全相同的条件下,制备x%-Ni/DUSY-2和x%-Ni/USY催化剂,以正庚烷异构化为探针比较三种催化剂的催化性能。性能评价结果表明:无论x取任何值x%-Ni/DUSY-1催化剂选择性都最高。当负载量

6、为6%时,Ni/DUSY-1催化剂催化的异庚烷选择性达到最高为72.5%,正庚烷的转化率为57.2%;Ni/DUSY-2催化剂催化的异庚烷选择性仅为56.7%,正庚烷的转化率仅为38.5%;Ni/USY催化剂催化的异庚烷选择性为49.9%,正庚烷的转化率为30.3%。所以经苹果酸改性的分子筛所制备的6%-Ni/DUSY-1催化剂催化正庚烷异构化的性能最好。关键词:USY,苹果酸,酒石酸,异构化II东北石油大学硕士研究生学位论文ResearchonthePreparationandCatalyticPerformanceofNi/DU

7、SYcatalystforn-HeptaneHydroisomerizationABSTRACTUltra-stableYzeolite(USY)ismoreexcellentthanYtypemolecularsievepropertiesofmolecularsieve,becauseofitshighsilicaaluminaratio,betterheatstability,andiswidelyusedinpetrochemicalprocess,haswideapplicationprospect.Thisarticle

8、selectsmalicacidandtartaricacidasaluminumremover,willbetreatedascommercialUSYzeolitewasmodifiedandgetmoreabundantDUSY

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