rgo-介孔二氧化硅的制备及其在pickering乳液界面催化中的应用

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1、rGO-介孔二氧化硅的制备及其在Pickering乳液界面催化中的应用PreparationofrGO-MesoporousSilicaNanosheetsasPickeringInterfacialCatalysts工程领域：化学工程作者姓名：谢意指导教师：王富民企业导师：董建国天津大学化工学院二零一七年三月万方数据万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其

2、他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数

3、据万方数据摘要本文制备了一系列具有不同润湿性的还原氧化石墨烯-介孔二氧化硅（rGO-MSN）复合材料，通过SEM、TEM、XRD、BET和TGA等表征手段对该复合材料进行了表征，考察了该系列复合材料的形貌结构、孔道特性、有序性等性质，发现这些性质与氧化石墨烯加入量有极大的关系。接着，本文使用该系列rGO-MSN乳化稳定了水-液体石蜡Pickering乳液，测试了该系列乳液的液滴大小、导电性和稳定性。最后，本文通过枝接法在rGO-MSN表面改性枝接了磺酸基团，得到了具有较高酸催化活性的乳液界面催化剂SO3H-rGO

4、-MSN，并将其应用于无溶剂的油-油缩醛反应中，选取反应底物为十二醛和乙二醇，得到了较高的十二醛反应转化率。（1）制备还原氧化石墨烯-介孔二氧化硅（rGO-MSN）复合材料：本文使用了一种溶胶-凝胶法来制备rGO-MSN系列复合材料，通过改变GO和TEOS的加入量（还原氧化石墨烯和二氧化硅的前驱体），制备了具有不同润湿性能的rGO-MSN。另外，我们发现介孔二氧化硅的孔道垂直于还原氧化石墨烯的基板平面、氧化石墨烯的加入会摧毁原本纯二氧化硅的长程有序性，并且在很大程度上扩大孔径、引起rGO-MSN比表面积变小。随着

5、氧化石墨烯加入量的增加，rGO暴露的面积随之扩大，rGO-MSN的接触角随之增大。（2）制备rGO-MSN乳化稳定的水-液体石蜡Pickering乳液：rGO-MSN系列的复合材料被用来作为水/液体石蜡乳液的乳化剂，所得乳液的导电性、液滴大小、稳定性通过电导率仪和光学显微镜进行了测试，rGO-MSN-10%（GO与TEOS加入量的比值）显示出了良好的乳化性能：所得乳液液滴粒径较小，该乳液静置两周并未出现明显的破乳和液滴粒径的增大。（3）缩醛反应：负载磺酸基（-SO3H）后，该系列SO3H-rGO-MSN作为固体乳

6、化剂和催化剂（Pickering界面催化剂），被用在缩醛反应反应体系中，乳化催化了十二醛和乙二醇的缩醛反应。当以SO3H-rGO-MSN-10%和SO3H-rGO-MSN-15%作为界面催化剂时，该反应反应速率最快，十二醛的2h转化率最高。关键词：氧化石墨烯，介孔二氧化硅，乳液界面催化，缩醛反应Ⅰ万方数据Ⅱ万方数据ABSTRACTAseriesofreducedgrapheneoxide-mesporoussilicananoflakes(rGO-MSN)withadjustablesurfacewettabil

7、ityweredeveloped.DetailedSEM,TEM,XRD,BET,andTGAanalysesdemonstratedthatmorphologies,structures,porositiesoftheobtainedcompositematerialsweregreatlyinfluencedbyrGOcontent.Moreover,micrographsandconductivitymeasurementswereconductedtoinvestigatetheperformanceof

8、rGO-MSNasemulsifierinstabilizingparaffin/watertwo-phasesystem.Furthermore,anchoredwith–SO3H,themodifiedhybridnanoflakesSO3H-rGO-MSN-x%wereemployedassolidemulsifierandcatalyst(PickeringInt