介孔ceo,2的制备及在金催化氧化co中的应用

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1、大连理工大学硕士学位论文介孔CeO<,2>的制备及在金催化氧化CO中的应用姓名：阎晓洁申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：李文翠20080601人连理‘l：入学硕+学位论文摘要我国稀土资源丰富。其中稀土氧化物Ce02以其较为独特的晶体结构和较高的储放氧畿力恧有着广泛的应用。将Ce02制成分孔在催化等领域效果更佳。翳翦，关于Ce02的研究已经发展到如何制各出高比表顽积、规则孔道结构或孔径尺寸可调的的介孔Ce02材料，使其在催化领域有更广阔的发展空间。本文以中孔炭CMK-3和炭气凝胶为硬模板，通过润瀑浸渍的方法制各介孔C

2、e02材料或含铈复合材料，探讨了浸渍方法、浸渍顺序、模板预处理、模板微结构、模板去除温度、Ce02含量等对产物的影响；对以产物为载体的Au催化剂在CO氧化反应中的催化活性进行了研究。采用低温N2吸附．脱附、XRD、疆M等手段对Ce02材料、含铈复合材料或催化材料的微观结构和形貌进行了表征，并与催他活性关联，探讨了Au催化氧化CO反应中载体和催化反成活性之间的关系。结果表明，以CMK-3为模板含成的Ce02具有二维六方规则结构，孔径分布集中，颗粒尺寸小予10nm。多次浸渍得到Ce侥微观结构具有长程有序性，～次浸渍的Ce02微

3、观结构短程有序。提高模板去除温度，Ce02的有序性下降，颗粒尺寸及孔径尺寸增大，比表面积降低，孔径分布集中程度下降。以通过多次浸渍，在350。C去除模板得到的Ce02作为载体，制得的会催化剂在低温CO氧化反应中催化活性最佳，T50％=21．2"C。以炭气凝胶为模投合成介孔Ce02。对模板进行氨处理，产率有明显提高。模板去除温度降低，Ce02的比表面积增加，粒径减小。载体的粒径影响在金催化氧化CO反应中表现显著，载体粒径增大，催化剂活性降低。以CMK一3为模板通过多次润瀑浸渍的方法合成Ce02／MgAl204复合物。不同浸渍

4、顺序决定了Ce02／MgAl204复合物的外观颜色和最低模板去除温度。以Ce02／MgAl204复合物作为Au催化剂载体进行CO催化氧化实验。随着Ce02含量增加，催化活性升高。通过多次澜湿浸渍合成CeOa／SBA．15复合物。当Ce02岔量增加，CeOdSBA．15的比表露积和总孔体积降低，SBA。15孔道内Ce02颗粒尺寸增大。以不同Ce02含量的Ce02／SBA-15作为Ag催化剂载体，Ce02含量为9．6wt％的催化剂催化氧化CO活性较好，T5眠为74．9"C。关键词：介孔氧化铈；模板；载体；金催化剂；一氧化碳氧化

5、介孔Ce02的制各及在金催化氧化CO中的』颤HjPreparationofMesoporousCe02andItsApplicationinGold—CatalyzedCOOxidationReactionAbstractThereareplentyofrareearthmaterialsinourcountry．Amongthem，Ce02hasbeenwidelyusedbecauseofitsuniquecrystalstructureandhighoxygenstoragecapability．Mesoporous

6、Ce02isactiveinthefieldofcatalyzedreactions．Nowadays，researchesarefocusonpreparinghighBETsurfacearea，orderedmesoporousstructuredandpore—sizecontroll—ablemesoporousCe02materialstOmakeitmorepowerfulinthecatalyzedreactions．Inthispaper,mesoporousCe02materialsorcomposit

7、esarepreparedusingCMK-3andcarbonaerogelswithincipientimpregnationmethod．Theinfluencesofimpregnationmethod，impregnationsequence，pretreatmentofthetemplate，structureofthetemplate，template-removedtemperatureandCe02contentsontheCe02wereinvestigated．ThematerialiSusedass

8、upportoftheAucatalysttocatalyzeCOoxidationreactionandtheactivityisstudied．ThemicrostructureandappearanceofthematerialswerecharacterizedbyN2adsorption-de