Pd_CeO2催化剂的制备及对低温CO氧化反应的催化性能

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1、学校代码：10259学号：146061310密级：公开上海应用技术大学硕士学位论文题目：Pd/CeO2催化剂的制备及对低温CO氧化反应的催化性能英文题目：PreparationandCatalyticPerformanceofPd/CeO2forLowTemperatureCOOxidation专业：工业催化学院：化学与环境工程学院研究方向：环境催化姓名：司改改指导教师：卢冠忠教授2017年5月31日Pd/CeO2催化剂的制备及对低温CO氧化反应的催化性能摘要CO低温催化氧化在汽车尾气净化、消除

2、环境污染、燃料电池、CO气体防毒面具等方面都具有重要的应用。CO氧化也常用作探针反应研究催化剂表面的性能。因此，研究CO氧化反应催化剂具有重要的实际意义和学术价值。本文采用浸渍法制备了以CeO2为载体的负载型Pd/CeO2催化剂，研究了不同负载量和N2氛围中不同处理温度对催化剂性能的影响。采用FT-IR、XRD、ICP-OES、BET、TEM、CO-TPD和insituXPS等方法对催化剂的物化性质和催化反应进行了表征，研究了不同Pd含量和高温处理后催化剂结构和表面元素价态的变化，并探讨了催化反

3、应的机理。取得了一下主要的研究成果。研究了Pd负载量对催化剂性能的影响。结果表明，随着Pd含量的增加，催化剂活性增大，当Pd的负载量为2.1wt.%时，催化剂的活性达到最大值，进一步提高负载量，活性反而下降。说明Pd是催化剂的活性组分但并不是决定催化剂活性的唯一因素。考察了Pd/CeO2催化剂在N2条件下不同处理温度对催化活性的影响。结果表明，当处理温度为750℃时，催化剂的活性最高。随着处理温度的升高，催化剂活性不断增强，因为高温处理增强了活性组分钯与载体CeO2的相互作用，但是当温度升至80

4、0℃时，活性反而下降。利用H2-O2滴定法测得了催化剂表面Pd的分散度，进而研究了表面Pd颗粒与载体间的界面长度和界面Pd原子的TOF，即B-TOF。结果表明，催化剂的活性是由表面Pd原子和界面Pd原子共同决定的，且界面Pd原子发挥更大的作用。利用原位红外和原位XPS研究了CO在催化剂表面的吸附和CO在催化剂表面的催化反应。探究了Pd/CeO2催化剂催化CO氧化的反应机理。得出Pd-CeO2界面处强的相互作用、高的氧空位浓度和Pd-CeO2之间的电子转移是催化剂具有高的催化低温CO氧0化反应活性

5、的重要因素，CO主要被吸附在表面的Pd颗粒上，与被氧空位活化的氧物种发生氧化反应。关键词：Pd/CeO2；B-TOF的测定；CO催化氧化；高温处理；界面效应PreparationandCatalyticPerformanceofPd/CeO2forLowTemperatureCOOxidationAbstractLowtemperatureCOcatalyticoxidationhasbeenwidelyappliedintheautomobileexhaustpurification,elim

6、inatingenvironmentalpollution,fuelcells,COgasmasksandotheraspects.COoxidationisalsocommonlyusedasaprobereactiontostudytheperformanceofthecatalystsurface.Therefore,thestudyontheCOcatalyticoxidationhasanimportantpracticalsignificanceandacademicvalue.In

7、thisthesis,Pd/CeO2catalystswerepreparedbyimpregnationmethod,andtheeffectsofPdcontentsandtreatmenttemperaturesinN2onthecatalystperformancewerestudied.ThephysicochemicalpropertiesofthecatalystandtheCOcatalyticoxidationwerecharacterizedbyFT-IR,XRD,ICP-O

8、ES,BET,TEM,CO-TPDandinsituXPS.Theeffectofpretreatmentathightemperatureonthestructureandthesurfacecompositionofthecatalystwerealsoinvestigated,andthemechanismofthecatalyticCOoxidationwasexplored.Themainresultswereobtainedasfollows.TheeffectofPdloading