铂催化剂上HCHO、CO低温催化氧化研究

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1、指导教师姓名、职称盘继壹班究员单位地址塑、江!!巫菹太堂丝堂皇生金抖堂堂院申请学位级别亟±专业物理丝堂论文提交时间2011．05—252011．04．01论文答辩时间学位授予单位和日期浙江型巫菹太堂答辩委员会主席论文评阅人，，．-I-l●_lnllIiiIiIlllIIIiiilY1950372StudyontheCatalyticOxidationofFormaldehydeandCarbonMonoxideatlowtemperatureoverSupportedPtCatalystsThisthesissub

2、mittedtoZhejiangNormalUniversityforthedegreeofMasterofSciencebyYah．ZhiShiSupervisedSupervised。byProf．Prof．JiqingLuZhejiangKeyLaboratoryfo厂ReactiveChemistryonSolidSurfaces,InstituteofPhysicalChemistry,ZhejiangNormalUniversity,Jinhua，ChinaApril2011，办、pk}¨P铂催化剂上H

3、CHO、CO低温催化氧化研究摘要甲醛是室内装修时最严重的污染之一，对人体健康有极大危害，因此，越来越多的研究者开始关注室内甲醛的低温消除。在众多甲醛消除技术中，催化氧化技术可以在较低温度下将甲醛氧化成无毒的C02和H20。Pt系贵金属则具有高活性高稳定性等特点，甚至在室温下即可将低浓度的甲醛完全转化为C02和H20。而Ce02由于具有可变的价态，Cd+／Ce3+之间的能快速氧化／还原过程以及优良的储存氧能力(OSC)等特点被广泛应用于催化领域。因此，本论文中我们制备了一系列Pt／Ce02催化剂，并对其HCHO和CO

4、的催化氧化性能进行了研究。研究工作的主要内容和结论如下：1．以溶胶凝胶法制备的Ca32为载体，采用浸渍法制备了负载型Pt催化剂用于低温甲醛氧化反应，并考察了Pt前躯体及Pt负载量等因素对催化性能的影响。XRD、TEM和CO化学吸附表征结果表明Pt粒子在载体上高度分散。反应结果表明以Pt(N03)2为前躯体比H2PtCl6为前躯体制备的催化剂表现出更好的反应性能，Cl一离子的存在降低了催化剂的氧化还原能力，从而抑制了催化活性。此外，催化剂的活性随着Pt负载量的增加而增强，其中Pt负载量为3％时催化剂在30oC时甲醛转

5、化率仍在80％以上。并且通过原位红外漫反射光谱的研究提出了Pt／Ce02催化剂上甲醛催化氧化反应的可能机理：甲醛先在Pt／Ce02催化剂上进行吸附，然后与活泼的氧发生反应，生成碳酸盐形式的中间产物，随后解离为气态C02和H20。2．用不同载体负载Pt后发现其催化氧化甲醛和一氧化碳的催化性能不同，表明载体性质在两种反应中起到了关键作用。惰性载体不参与反应，无法促进氧的活化因而催化剂活性较低。采用溶胶凝胶法制备了不同比表面的Pt／Ce02催化剂，研究发现比表面积为34m290的催化剂其催化氧化甲醛和一氧化碳的性能最佳，

6、这可能和催化剂中含有相对高的氧缺位浓度以及金属．载体之间的相互作用有关。3．以Ce02及Cel．。La，‘02-d等复合氧化物为载体，采用浸渍法制备了负载型Pt催化摘要剂用于低温甲醛和一氧化碳氧化反应研究，发现掺杂一定量稀土元素(La、Nd、Sin)的催化剂其催化效果与纯Cc02相比并没有明显增强，表明载体在反应中起到的作用仍需做进一步研究。关键词：Pt／Cc02催化剂；铂前躯体；甲醛氧化，CO氧化，氧缺位Ⅱ)●10■StudyontheCatalyticOxidationofFormaldehydeandCarb

7、onMonoxideatlowtemperatureoverSupportedPtCatalystsABSTRACTFormaldehydeisoneofthemostseriousindoorairpollutants，whichisemittedfrombuildingandfurnishingmaterialsandisharmfultohumanhealth．Thus，eliminationofindoorformaldehydeatroomtemperaturehasattractedmuchattent

8、ion．Ptcatalystsshowhi．ghreactivityforcatalyticformaldehydeoxidation，withsomecatalysts(e．gPt／Ti02)coulddecomposeformaldehydecompletelytoC02andH20atroomtemperature．Furthermore，Ce02an