臭氧光催化复合高级氧化技术降解水中2,4-二氯苯氧乙酸的研究

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1、分类号:X510710-2015229019专业硕士学位论文臭氧光催化复合高级氧化技术降解水中2,4-二氯苯氧乙酸的研究李进林导师姓名职称关卫省教授张兴兴高级工程师专业学位类别工程硕士申请学位类别硕士及领域名称建筑与土木工程论文提交日期2018年5月2日论文答辩日期2018年6月6日学位授予单位长安大学Removelof2,4-DichlorophenoxyaceticacidinAqueousSystemsbyPhotocatalyticOzonationCompoundAdvancedOxidationProcessAThesisSubmitted

2、fortheDegreeofMasterCandidate：LiJinlinSupervisor：Prof.GuanWeishengChang’anUniversity,Xi’an,China摘要除草剂的使用，在一定程度上推动了农业、林业的发展，取得了可观的经济效益。近年来，由于人们对生产效率的要求和人力的节省，导致除草剂的不合理使用、滥用现象日益加重。除草剂的大量使用，会带来不同程度的土壤和水体的污染，破坏生态环境，影响人类的身体健康。因此，高效去除水环境中除草剂已成为当前研究者们所关注的焦点。光催化氧化技术以其成本低，绿色环保，操作简单的优势为解决

3、当今环境污染问题提供了一种新型有效的途径。光催化技术的核心是催化剂。LaFeO3半导体光催化禁带宽度较窄，有很好的可见光吸收性能。类石墨相氮化碳（g-C3N4）仅含有“碳”和“氮”两种元素，制备g-C3N4所需的原材料无毒、丰富且价格低廉，是一种最具潜力的绿色光催化材料。两种催化剂均具有较好的稳定性，然而，两者可见光利用率低以及光生载流子复合率过高致使它们在光催化领域的应用受到极大的限制。为了解决以上问题，本文首先将LaFeO3光催化剂与臭氧氧化联用，旨在提高其载流子效率，获得良好的催化活性。其次对g-C3N4，先采用构建异质结并加辅助催化剂的方法，对

4、其进行改性，提高光电子-空穴对的分离效率，然后将它们用于臭氧光催化技术，进一步提高光催化活性。本文将2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）作为目标污染物，通过模拟太阳光并添加所合成的光催化剂，并引入臭氧对除草剂废水进行降解，以考察所制备催化剂的性能和两种技术之间的协同作用。本论文的主要研究内容和结果如下：（1）LaFeO3纳米粒子被用作可见光光催化剂，用于臭氧光催化有效去除2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）。在最佳臭氧通入量（60mL/min）条件下，60min时间内，臭氧光催化（60-PO/Vis）的一级反应动力学常数是臭氧氧化（60-Oz/Vis）与光

5、催化（LFO/O2/Vis）之和的5.72倍。这种改善归因于由LaFeO3触发的光催化和臭氧化之间的有效协同作用。在PO/Vis中，臭氧促进了光生电子的捕获和光生电荷的分离效率，从而提高了羟基自由基的产率，从而降低了有机污染物的降解效率。（2）采用煅烧法合成了不同P25比例的P25/g-C3N4异质结光催化剂。SEM及TEM显示，P25颗粒均匀的分散在层状g-C3N4上，且P25与g-C3N4两者之间形成了紧密的异质结构。臭氧通入量为30mL/min，反应时间30min，全光谱和可见光的最佳降解率分别为99%和89%。两种光源条件下的协同因子均大于1，

6、可见光条件下为9.34，是全i光谱环境下的4.56倍，这说明可见光下光催化与臭氧化有更好的协同作用。初始pH对降解活性影响的研究表明，pH=5时，达到最佳降解活性。（3）合成了无贵金属助催化剂CoP修饰的CoP/g-C3N4复合材料。60min内，0.5%-CoP/CN复合样品的光催化降解率为17%，比纯相g-C3N4的光催化降解率（4%）高出许多，这主要是因为CoP的加入加强了光生载流子的分离效率。当臭氧通入量为30mL/min，反应时间60min时，最佳降解率为96.4%，比相同条件下的单一光催化（17.1%）和臭氧化（27%），均有大幅度提高。两

7、种技术之间的的协同因子为3.53，这更表现出来光催化氧化与臭氧氧化之间的协同作用。关键词：臭氧光催化降解，铁酸镧，类石墨相氮化碳，2,4-二氯苯氧乙酸iiAbstractTheuseofherbicideshas,toacertainofdegree,promotedthedevelopmentofagricultureandforestryandachievedconsiderableeconomicbenefits.Inrecentyears,duetopeople'srequirementsforproductionefficiencyandma

8、npowersavings,theirrationaluseandabuseofherbici