石墨烯纳米二氧化钛复合材料的制备及其光催化降解2,4-二氯苯酚的研究

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1、分类号：X592密级：不保密UDC：31学校代码：11065硕士学位论文石墨烯/纳米二氧化钛复合材料的制备及其光催化降解2,4-二氯苯酚的研究王磊指导教师彭智教授学科专业名称材料学论文提交日期2015年4月15日论文答辩日期2015年6月7日答辩委员会主席摘要对光催化2,4-二氯苯酚（DCP）过程中pH值随时间的变化进行跟踪测试，发现反应过程中小分子有机酸的生成明显降低了反应体系的pH值，进而影响到DCP的吸光度和光催化反应速率。为保证研究pH值的稳定，设计了碳酸钠-碳酸氢钠缓冲溶液体系，在此基础上探究出二氧化钛光催化剂在pH=9的弱碱性环境中降解DCP的过程，

2、研究表明在该条件下二氧化钛比在中性以及强碱性环境中有更高的催化活性。实际生产中所产生的DCP废水中往往存在高浓度的NaCl，NaCl的存在会明显降低二氧化钛的催化活性。将Hummers法制备的氧化石墨烯与纳米二氧化钛通过水热法制备了石墨烯含量分别为0.01、0.025、0.05和0.1质量百分数的复合光催化剂，对复合光催化剂的催化活性进行研究。发现在含有20%NaCl的缓冲溶液中催化DCP时，复合光催化剂催化活性较单纯使用二氧化钛有明显提高，且随着石墨烯含量升高复合催化剂的催化活性也随之升高，当含量至5%时活性达到最高点，反应速率常数为k0.05=3.42-5-

3、1-5-1×10s，比无氯化钠环境中纯二氧化钛的反应速率常数k=3.15×10s还略有提高。继续增加石墨烯含量，催化活性反而有所下降。这是由于5%以下时，随着石墨烯含量的提高，复合光催化剂比表面积增加更易于DCP吸附，且电子空穴对的分离效率更高。当石墨烯含量大于5%时，石墨烯会遮盖二氧化钛，影响其对光的吸收，且等质量的复合光催化剂中二氧化钛的含量也会相应减少，因此导致催化活性降低。关键词：光催化；pH值；缓冲体系；石墨烯/纳米二氧化钛复合材料；反应速率常数AbstractTiO2isusedasphotocatalystinthisarticle.Duringt

4、heprocessofphotocatalysis,thevalueofpHwaschangedinsolution.Thereasonofthischangeistheformationoforganicacidswhichhavesmallmolecularweightinthereactionsystem.ThephotocatalyticreactionrateisextremelysensitivetothechangeofpHvalue.Therefore，thepHvalueofsolutionmustbestabletogetaccuratere

5、sults.BycarryingoutthephotocatalysisinNa2CO3-NaHCO3buffersystem,thisproblemcanberesolvedperfectly.Onthisbasis,theprocessofphotocatalysisontheweaklyalkalineenvironment（pH=9）wasresearched.Andexperimentalresultshaveshownthattherateofphotocatalyticdegradationinalkalineenvironmentishigher

6、thanwitchinacidicandneutralconditions.DCPwastewaterthatcamefromactualproductiongenerallyhaveahighconcentrationofNaCl.ThepresenceofNaClwillsignificantlyreducethecatalyticactivityoftitaniumdioxide.IthasbeensuggestedthatthecombinationofTiO2withgraphenecouldreducethelevelofelectron-holer

7、ecombination.Inordertoimprovetheefficiencyofphotocatalysis,TiO2andgraphenethatpreparedbythemethodofHummersandTiO2werecombined.Byhydrothermalmethod,graphene-TiO2compositephotocatalystwithdifferentweightratiosofgraphenetoTiO2(0,0.01,0.02,0.05,0.10respectively)wasprepared.Experimentsabo

8、utthephotoca