石墨烯基光催化复合材料的制备及其性能研究

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1、中图分类号：单位代号：10280密级：学号：12721882硕士学位论文SHANGHAIUNIVERSITYMASTER’SDISSERTATION题石墨烯基光催化复合材料目的制备及其性能研究作者张少锋学科专业环境工程导师丁国际教授完成日期2015年5月上海大学本论文经答辩委员会全体委员审查,确认符合上海大学硕士学位论文质量要求。答辩委员会签名：主任：委员：导师：答辩日期：原创性声明本人声明：所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已发表或撰写过的研究成果

2、。参与同一工作的其他同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：日期：本论文使用授权说明本人完全了解上海大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留论文及送交论文复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容。（保密的论文在解密后应遵守此规定）签名：导师签名：日期：上海大学工学硕士学位论文石墨烯基光催化复合材料的制备及其性能研究姓名：张少锋导师：丁国际教授学科专业：环境工程上海大学环境与化学工程学院二零一五年五月ADissertationSubmittedtoSha

3、nghaiUniversityfortheDegreeofMasterinEngineeringSynthesisandPropertiesofgraphene-basedphotocatalyticcompositesM．D．Candidate：ShaofengZhangSupervisor：Prof.GuojiDingMajor：EnvironmentalEngineeringSchoolofEnvironmentalandChemicalEngineering,ShanghaiUniversityMay,20

4、15摘要针对单一的半导体光催化剂在环境污染物降解应用中存在量子效率低、自然光利用率低、难以回收循环利用等缺陷，本论文利用新型碳材料石墨烯对现有的单一半导体光催化剂进行改性，制备了一系列石墨烯基光催化复合材料，分别利用X-射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、振动样品磁强计（VSM）、比表面积分析（BET）等手段对这些材料进行了表征，并以光催化降解有机染料的降解效率评价了这些材料的光催化活性。本论文获得的主要研究结果和结论如下：（1）采用改进的Hummer氧化法制备了氧化石墨，通过水热法制备了商用TiO2（P

5、25）和石墨烯的纳米复合材料；然后在此二元复合材料的基础上，负载磁性纳米颗粒Fe3O4，成功制备了三元P25/石墨烯/Fe3O4光催化复合材料。以罗丹明B、亚甲基蓝、甲基橙的光催化降解作为探针反应，研究了P25/石墨烯/Fe3O4磁性光催化复合材料的光催化性能。结果表明，该材料对各种有机染料均展现出良好的光催化降解性能，且在光催化反应完成后，可通过外加磁场进行分离。另外，对该材料反复使用后的光催化性能进行了考察，结果显示在经历5次光催化使用后，光催化性能未出现任何衰减。（2）以氧化石墨烯、硝酸铈为原料，通过一步水热

6、法制备了CeO2/石墨烯光催化复合材料，并考察了反应溶剂、表面活性剂PVP添加量、水热时间、反应温度对CeO2/石墨烯复合材料的结构和形貌的影响。结果表明，以C2H5OH作为反应溶剂，表面活性剂PVP的浓度为2.5g/L，水热温度为120℃，反应时间为24小时，可以得到大小均一、形貌规则的CeO2/石墨烯复合材料。然后，以罗丹明B为模式污染物，对该材料的光催化降解性能进行了考察，结果表明所制备的CeO2/石墨烯光催化复合材料具有良好的光催化降解性能，相比单一的CeO2纳米颗粒，太阳光下降解效率提高了60%。（3）以

7、硝酸铈为前驱体，水热法合成CeO2纳米颗粒，然后利用超声辅助法将CeO2负载于氧化石墨烯表面，添加AgNO3，经过电子束辐照法处理，在还原氧化石墨烯的同时，将还原所得的Ag纳米颗粒负载于CeO2/石墨烯表面，得到三元Ag/CeO2/石墨烯光催化复合材料。通过光催化降解罗丹明B，考察该I材料的光催化降解性能，并对可能的光催化机理进行了探讨。结果表明，Ag纳米颗粒的引入大大促进了Ag/CeO2/石墨烯的光催化性能，这是由于Ag纳米颗粒能够迅速转移光生电子，抑制电子空穴再复合。对复合材料的光催化机理研究表明，光催化过程中

8、产生的羟基自由基（·OH）是光降解的最主要因素。综上所述，本文利用石墨烯作为载体，合成出三种石墨烯基光催化复合材料。从实验结果可以得出石墨烯的存在极大地提高了半导体材料的光催化降解性能，主要原因是石墨烯能够有效地转移光照半导体产生的电子，避免了电子空穴快速复合以及光腐蚀磁性材料，同时，石墨烯的负载增大材料的比表面积，促进复合材料对染料的吸附。关键词：石墨烯，