zsm-5分子筛形貌控制和酸性调变及其对甲醇制丙烯反应的作用

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1、指导小组成员万方数据沈伟教授徐华龙教授唐颐教授万方数据目录摘要⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯1Abstract⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．⋯．⋯⋯．⋯⋯．⋯．⋯⋯．⋯⋯⋯⋯⋯．⋯⋯⋯⋯⋯⋯．⋯⋯．⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．：；第一章绪论⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯6§1．1丙烯生产工艺综述⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．61．1．1蒸汽裂解技术⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯61．1．2催化裂解(FCC)技术⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯71．1．3丙烷脱氢技术⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

2、⋯⋯⋯⋯⋯91．1．4甲醇制低碳烯烃技术⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯91．1．4．1Lurgi公司的MTP工艺⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯101．1．4．2UOP／Hydro公司的MTO工艺⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．121．1．4．3FMTP工艺⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．12§1．2甲醇制烯烃反应机理综述⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．141．2．1环外甲基化反应机理⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．161．2．2消除(paring)反应机理⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯16§1．3MTP催化剂研究⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

3、⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．171．3．1催化剂研究进展⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯。171-3．2ZSM一5催化剂的形貌和酸性控制⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．201．3．2．1ZSM一5晶粒尺度的控制合成⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯201．3．2．2具有多级孔道的ZSM一5合成⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯211．3．2．3ZSM．5表面酸性能的调变⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯24§1．4本论文的研究内容⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．25万方数据本章参考文献⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一27第二章实验部分⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯

4、⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯35§2．1原料与试剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯35§2．2催化剂表征分析⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯362．2．1x一射线粉末衍射(XRD)⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯362．2．2电感耦合高频等离子体一原子发射光谱(ICP-AES)⋯⋯⋯⋯⋯362．2．3扫描电子显微镜(SEM)⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯362．2．4透射电子显微镜(TEM)⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯362．2．5氮气吸附．脱附(N2一adsorption&desorption)⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一362．2．6氨程序升

5、温脱附(NH3-TPD)⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯372．2．7固体核磁共振(MASNMR)⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一372．2．8热重分析(TGA)⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯37§2．3催化剂活性评价⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯372．3．1催化剂预处理⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯372．3．2反应装置及催化反应活性评价⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯372．3．3产物分析⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．392．3．4计算公式⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．40第三章改性M—ZSM一5(M=B、

6、Al、Ga)催化剂的制备及其MTP反应性能⋯42§3．1引言⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯42§3．2Ga掺杂的ZSM-5催化剂的制备及其MTP反应性能⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．433．2．1催化剂合成⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．433．2．2催化剂表征⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯43万方数据3．2．2．1XRD表征分析⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．433．2．2．2NH3一TPD测定与分析⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．444．2．2．3催化剂物理结构性质分析⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯453．2．3MTP反应活性

7、测试⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．46§3．3B、Ga同时掺杂MFI样品的制备及其MTP反应性能⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯473．3．1催化剂合成⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯473．3．2催化剂表征⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯483．3．2．1XRD表征分析⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯483．3．2．2Nit3．TPD测定与分析⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．．483．3．2．3催化剂物理结构性质分析⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．503．3．3MTP反应活性评价⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯