高性能甲醇转化制烯烃ZSM-5分子筛的制备及其性能的研究

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1、中位代号：１００１７＇＊＾Ｊ：５２２０１５０１１５托京石紬化工＃院硕士研究生学位论文题目高性能甲醇转化制烯烃ＺＳＭ－５分子筛的制备及其性能的研究研究生张妮妮专业领域化学工程校内导师罗明生教授校外导师邢爱华教授级高工曰期：２０１８年６月２５曰北京石油化工学院学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研宄工作所取得的成果。除文中己经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体。本人，均已在文中以明确方

2、式标明完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：祕ｆｃｆｅ日期：关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京石油化工学院有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京石油化工学院。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许学位论文被查阅和借阅学校可以公布学；位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。论文暂不公开注释：本学位论文属于暂不公开范围，在年解＿密后适用本授权书。非暂不公开论文注释：本学位论文不属于暂不公开范围，适用本授权书

3、。他０。、。作者签名：：日期＇－－－０１６：Ｓｇ〇校内导师签名：日期＾学位论文数据集中图分类号ＴＱ０３２．４学科分类号５３０．２４２０论文编号１００１７２０１８０１１５密级公开学位授单位代＾１００１７学位授予单位名称北京石油化工学院作者姓名张妮妮学号５２２０１５０１１Ｓ获学位专业名称化学工程获学位专业代码０８５２１６ｉ果题来源研究方向Ｉ业催化论文题目高性能甲醇转化制烯烃ＺＳＭ－５分子筛的制备及其性能的研究ＺＳＭ－５分子筛关键词，纳米薄片状，晶种诱导法，甲醇转化制烯烃＊论文答辩日期２０１８

4、年５月３０号论文类型应用研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长校内指导教师罗明生教授北京石油化工学院化学工程校外指导教师邢爱华教授北京低碳清洁能源研究所化学工程评阅人１岳长涛教授中国石油大学（北京）应用化学评阅人２李芳教授河北工业大学化工工艺评阅人３密建国教授北京化工大学化学工程评阅人４答辩委员会主席金君素教授北京化工大学化学工程答辩委员１张晓昕教授级高工石油化工科学研究院化学工程答辩委员２辛加余副研究员中科院过程工程研究所化学工程答辩委员３李

5、建刚教授北京石油化工学院化学工程答辩委员４禹耕之教授北京石油化工学院化学工程答辩委员５一工程设计注：论文类型：２３研究４．工程／项目管理．１．产品研发．．应用５．调研报告６．其他二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三人民共和国国家标准－．学科分类号在中华ＧＢ／Ｔ１３７４５９《学科分类与代码》中查询。（）四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。？５高性能甲醇转化制烯烃ＺＳＭ－５分子筛的制备及其性能的研究摘要－近年来，随着煤化工的兴起，ＺＳＭ５分子筛在甲醇制烯烃、甲醇制芳烃、甲醇和甲苯甲基化反应制对二

6、甲苯、烷烃芳构化等反应中得到广泛应用，特别是在固定床甲醇制丙烯工业装置。催化剂活性组分－ＺＳＭ－５分子筛的酸性、铝分布、颗粒尺寸、缺陷位和织构性等都是ＭＴＰ催化剂开发的关键。－５分子筛对ＺＳＭ，直孔道的扩散能力明显强于正弦孔道，故研究ｂ轴厚度较薄的薄片状ＺＳＭ－５分子筛就变得很有意义。分子筛骨架铝落位和分布显著地影响着酸位点的可接近性和孔道中反应空间的限制作用－５。对ＺＳＭ分子筛骨架铝分布和铝落位进行定量，有助于精确理解催化剂活性、选择性和积碳失活速率。研究发现，合成凝胶体系中添加尿素，可使分子筛的形貌由球形－ＴＰＤ等逐渐变为薄片状。通过ＸＲＤ

7、、ＢＥＴ、ＮＨ３手段，对不同硅铝比下，尿素含量对合成样品的物化性能的影响进行表征。并以甲醇制烯烃反应作为模型反应进行考察。结果可知，硅铝比为５０和１５０的样品，随着尿素含量增加，样品催化寿命和丙烯选择性逐渐增加，而硅－铝比为１０８的样品，性能刚好相反。表明合理匹配ＺＳＭ５分子筛的硅。铝比和形貌颗粒尺寸，对提高分子筛的催化性能至关重要ＳＭ－尿素体系下，采用晶种诱导法可成功合成纳米级薄片状Ｚ５分子筛，并对其物化性能及ＭＴＰ反应性能进