几种新型开链冠醚化合物的合成及其离子选择键合特性的初步研究

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1、河北工业大学硕士学位论文几种新型开链冠醚化合物的合成及其离子选择键合特性的初步研究摘要开链冠醚属于柔性配体，它不仅含有柔性的桥链结构，而且还含有具有配位能力的刚性端基结构，使得其与离子具有很强的键合能力。由于端基的不同，开链冠醚不仅可以像大环冠醚一样配合各种金属离子，而且当改变端基时，也可以络合并且识别阴离子。本文合成了几种新型开链冠醚，运用紫外-可见光分光光度等测试技术研究了其对不同离子的识别能力。主要包括以下几部分内容：概述了超分子化学的研究背景和应用，总结了以冠醚为受体的离子识别研究进展。合成了三种新型的以二吲哚苯甲烷为端基的开链冠醚化合物Ⅱ-1、Ⅱ-2和Ⅱ-3，并利用红外光谱，核磁共振

2、波谱和元素分析方法表征，确认其为目标化合物。通过紫外-可见光-----谱分析分别测试了它们对卤族元素阴离子（F、Cl、Br、I）以及HSO4的络合能力，结-果发现此三者对F的光谱特性与其他阴离子相比有显著差别。进而测定了它们与不同浓度-F离子的键合特性，并拟合出键合时的吉布斯自由能变化和稳定常数。结果表明，此三种-开链冠醚中，Ⅱ-1、Ⅱ-2对F有很好的键合能力和选择性，Ⅱ-3较差。合成了一种以邻菲啰啉基团为端基的开链冠醚化合物Ⅲ，并对加入一系列碱金属和碱+++++2+2+土金属阳离子（Li、Na、K、Rb、Cs，Ca、Ba）的化合物Ⅲ进行了紫外-可见光谱测定，未发现其对以上各种阳离子的络合能力

3、的显著区别。关键词：开链冠醚，离子识别，络合作用，氟离子ⅰ几种新型开链冠醚化合物的合成及其离子选择键合特性的初步研究SYNTHESISOFSEVERALNOVELOPENCHAINCROWNETHERCOMPOUNDSANDTHEIRSELECTIVECOMPLEXATIONWITHIONSABSTRACTOpenchaincrownetherbelongstoflexibleligand,notonlyhavingflexiblechainstructurebutalsohavingrigidendgroupswhichmakesitfeatureexcellentbindingabilit

4、ywithions.Becauseofthevarityoftheendgroups,itcanformsteadycomplexwithmetalions,likesomelargeringcrownether.Andwhenchangingtheendgroup,itcanalsoformsteadycomplexwithanionsorcationsandrecognizethematthesametime.Tofurtherrevealtheselectivityoftheopenchaincrownetherwithanionsorcations,severalnovelopench

5、aincrownetheraresynthesized,andtheirionrecogenitionabilitiesareinvestigatedbymeansofUV-visspectroscopy.Themajorcontentsofthethesisareasfollowing:Thegeneralaspectofsupramolecularchemistryisdescribedbriefly.Theionrecognitionandmolecularrecognitionprogressbasedoncrownetherarereviewed.Threenovelopenchai

6、ncrownether(hostcompoundⅡ-1,Ⅱ-2andⅡ-3)withendgroup1bis(indolyl)methanearesynthesizedandcharacterizedbyIR,HNMRandelementalanalysis.-----TheircomplexationbehaviorswithF、Cl、Br、I、HSO4areinvestigated.Itisfoundthatthe-complexationofⅡ-1andⅡ-2withFaresignificantlydifferrentwithotheranions.Furtherly,-theirCo

7、mplexStabilityContantandGibbsfreeenergychangeswithFarestudiedbyUV-visspectroscopy.TheresultsindicatethathostcompoundⅡ-1andⅡ-2givebettercomplexability-andselectivitytoF.thanⅡ-3.Akindofnovelopenchaincro