高效亲co2开链冠醚螯合剂的分子设计、合成及应用

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1、Author’Ssi一●SupervlsorThesisreviewer1：Thesisreviewer2：Thesisreviewer3：Thesisreviewer4．Thesisreviewer5：Chair：HaoranLi(Committeeoforaldefence)Committeeman1：曼hipi堕gZ鱼旦Committeeman2：XinzhiChenCommitteeman3：Committeeman4．Committeeman5：Dateoforaldefence：Jun．6．2012浙江大学研究生学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研

2、究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得堂婆太堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：结兹签字日期：劢，2，年∥月渗日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解逝望盘芏有权保留并向国家有关部门或机构送交本论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权逝婆盘堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学

3、位论文作者签名：建洒签字日期：pf乙年‘月、吕日新签彬≯膨替日k芗么月纩日上矽，2ld致谢在博士学位论文完成的那一刻，回首在浙大生活学习的一幕幕，酸甜苦辣，感慨万千。从美丽宁静的之江校区，到气势恢宏的紫金港校区，最后落脚于美丽西子湖畔的玉泉校区，十年求学之路，证明我当初矢志浙大是正确的。这将成为我一生最宝贵的财富。值此博士论文完成之际，我首先向我最尊敬的导师任其龙教授表示最由衷的感激和感谢!恩师学识渊博、求真务实、忘我工作、坚毅持恒，在我学习研究困境之时，总能授以点播和启迪，教我做事的思路，助我顺利解决问题；恩师豁达开朗、诚以待人、可以忘年交、可以知心友，当我情绪焦灼、低落时，总能面对面坐下

4、倾心而谈，以己为例，教我做人的方法，助我重拾信心，勇敢向前!恩师是我一生学习的榜样!非常感谢苏宝根副教授对我的悉心指导和帮助!苏老师科研思维开阔、治学十分严谨、工作认真、待人热情。从实验方案的设计到实验工作的开展，再到论文的探讨与撰写，苏老师都给予我精心指导；在生活上，苏老师也给予我很多关心和帮助。特别感谢杨亦文教授、邢华斌副教授对我学习和科研上的指导和帮助，你们的思维活跃，科研观点新颖，使我受益匪浅!十分感谢苏云老师、黄晓柳老师、潘水泉老师等对我生活和科研上的莫大帮助和支持!非常感谢段迪、李如龙、沈佩琼、应立萍、綦德康、杨龙庆等师弟师妹在实验工作上给予的帮助。同时本课题组的周婕、吕裕斌、韩

5、一松、刘宝鉴、卢听博、鲍宗必、金米聪、董新艳等师兄师姐；马杰、柯中炉、邵妙娟、孙倩等同届同学；肖文广、吕乔璐、李斐瑾、汤罗娟、钟琮、卫俊杰、陈蔚、朱魏、刘瑞阳、雷华杰、王靖瑗、章飞燕、徐倩倩、曹义风、王阳阳、胡文娜、叶鹏程、倪晓蕾、孔丽云等师弟师妹，给了我很多帮助和支持，和你们度过了难忘的时光，在此我由衷地感谢你们!感谢那些和我一起在浙大成长过的朋友们!非常感谢同窗室友杨启炜同学这几年的陪伴和支持，战友的情谊一生难忘!深深感谢所有家人对我一直的关爱、默默支持和鼓励!本论文得到了国家自然科学基金“金属螯合物在超临界二氧化碳中的溶解特性研究”(No．20676112)的资助，在此表示衷心感谢!摘

6、要重金属污染的治理和贵重金属的回收，日益成为世界各国关注的焦点问题之一。传统有机溶剂萃取金属离子易造成环境的二次污染。超临界C02萃取技术环境友好、清洁绿色，在金属离子处理领域具有巨大的应用潜力。但是，超临界C02不能直接溶解金属离子，需要借助亲C02的螯合剂才能达到萃取金属离子的目的。大量实验表明，在超临界C02萃取金属离子中含氟螯合剂的效率最高，但其高应用成本和强生物毒性阻碍了规模化应用。所以，开发设计高效的无氟螯合剂分子成为当前该领域的研究热点，也是该领域研究的挑战。传统设计无氟螯合剂的思路因过度关注螯合剂分子本身对C02的亲和能力，所得螯合剂分子往往在超临界C02中的溶解度很高，但是

7、超临界C02螯合萃取金属离子的效率低下，甚至不能实现萃取。因此，采用新的设计思路非常必要。本文采用量子化学和真实溶剂似导体屏蔽模型(COSMO—RS)计算的方法，研究了金属螯合物La([3．二酮)3与C02分子间的相互作用规律。结果表明，在含氟体系中，具有强吸电子作用．CF3基团能够有效地分散集中在螯合内核上的极性电子，起到了降低金属螯合物极性的作用；同时，C．F键强偶极矩与C02四极矩之间发生的强偶极．四极