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1、MCM-49分子筛的动态合成与表征第27卷第1期2010年2月吉林化工学院JOURNALOFJIUNINSTn'UTEOFCHEMICALTECHN0LOGYV01.27No.1Feb.2010文章编号:1007-2853(2010)O1-0007-05MCM9分子筛的动态合成与表征赵飞,张钰,王梅梅,耿柏兴,贾宇(吉林化工学院化工与材料工程学院,吉林吉林132022)摘要:采用动态水热合成方法合成了MCM-49分子筛,研究了原料硅铝比对MCM-49合成的影响,得出了适宜的晶化条件.利用X射线衍射,程序升温脱附,氮气吸附脱附等多种表征手段对样品的晶型,结构,酸性等物理化学性质进行了表征.结
2、果表明,所合成的样品为结晶度较高,纯净的MCM-49分子筛,是中等强度酸中心和弱酸中心并存的固体酸催化材料.关键词:分子筛;MCM-49;动态水热合成;表征中图分类号:O643文献标识码:A分子筛是一种具有良好择形性能的固体吸附及催化材料,但较小的孔径限制了其在较大分子的吸附和催化转化中的应用.寻找一种具有一般分子筛的酸性和稳定性,又具有规则的较大孔径的催化材料,是材料化学研究中的迫切需要.MCM-49是美国Mobil公司于2O世纪90年代初期开发成功的一种新型分子筛,是具有MWW层状结构的MCM.22族微孔分子筛的一员,其骨架拓扑结构与MCM-22非常相似,但骨架铝的分布有所不同.MCM
3、-49具有两套独立的十元环孔道体系,其中一套体系内部包含7.11nm×7.11nm×18.12nm的超笼,另一套体系形成二维正弦波形孔道,有效孔径为0.14nm×0.159nmLlJ.这种独特的结构性质使MCM-49分子筛具有热稳定性好,比表面积大,吸附性强的特点,表现出独特的孔道结构,吸附和催化特性,在芳烃,低碳烯烃和长链烯烃的烷基化等许多化学转化过程显示出优异的性能和广泛的应用前景-24..近年来,我国部分科研院所陆续开展了MCM-49分子筛的合成研究剖,所采用的反应器多为几十毫升容积的水热合成釜,在静态条件下合成.存在合成规模小,单釜产率低,易出现杂晶等问题.随着MCM-49分子筛作
4、为固体酸催化材料在石油化工及工业催化领域应用研究的深入,开展MCM-49分子筛的动态放大合成研究具有重要意义,可使我国在该材料的合成与应用领域的研究处于国际先进水平,并有可能开发出具有自己独立知识产权的新型催化材料.本文采用动态合成方法,在1L高压搅拌釜中合成了MCM-49分子筛,并重点考察了原料硅铝比对动态合成产物的影响,利用x射线衍射(XRD),氨吸附一程序升温脱附(NH-TPD)和氮气吸附脱附等方法对合成分子筛的结构,物性和酸性进行了表征.1实验部分1.1分子筛的合成采用动态合成法,以偏铝酸钠为铝源,硅溶胶为硅源,六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂,在1L高压搅拌釜中合成MCM-49分子
5、筛.合成条件如下:在室温,剧烈搅拌条件下,原料硅酸,铝酸钠和六亚甲基亚胺按照一定比例混合置于高压反应釜中.然后在动态搅拌下,升温至预定温度,晶化一定时间后自然降温.晶化完成后,将反应液冷却至室温后抽滤,并用离子水反复冲洗至洗涤液为中性.所得白色滤饼于120oC干燥12h得NaM—CM-49(P)研磨后将NaMCM-49(P)放人马弗炉内,空气气氛下以一定速率升温至预定温度,并恒温焙烧8h去除模板剂得NaMCM-49(c).收稿日期:2009—10—14作者简介:赵飞(1972一),男,吉林省吉林市人,吉林化工学院副教授,硕士,主要从事化工与工程方面的研究通信联系人:张钰(1972一),女,
6、E—mail:zfhy0432@sina.com料为吉林化工学院2004级学生吉林化工学院2010正NaMCM-49(C)与1mol/LNH4NO3水溶液混合,剧烈搅拌下于85℃恒温水浴中交换10h,并重复3次.所得溶液在过滤,洗涤,干燥后于空气气氛下焙烧得HMCM-49分子筛.1.2表征测试样品的XRD分析采用Et本岛津ShimadzuXRD-6000型转靶x射线衍射仪,cul(a靶,管电压为40kV,管电流为30mA.催化剂表面酸性的测试在自制NH一TPD装置上进行,He作为载气,TCD作为检测器.选40～6o目焙烧过的待测样品,准确称量0.1g装入样品管中,Ar气流(30mL/min
7、)中以10K/rain的升温速率升至指定温度,继续吹扫系统60min.373K下吸附氨气30min后,气流中吹扫120min,在He气流(30mL/min)中以10K/min的速率进行脱附,TCD检测并用笔式记录仪记录.2结果与讨论2.1XRD分析采用动态水热合成方法,在固定晶化温度和晶化时间的情况下,调整原料硅铝摩尔比,分别制得1～4分子筛样品,并采用XRD对产物晶型进行表征.2.1.11样品XRD分析图1给出1样品X
