基于ir-离子液体和cu-cr-o催化甘油氢解的研究

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1、浙江大学化学工程与生物工程学系硕士学位论文Ir-离子液体和Cu-Cr-O催化甘油氢解的研究姓名：陈传杰申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：魏作君20100101浙江大学硕士学位论文摘要石油和天然气是两大重要的不可再生化石资源，其构成了当今世界燃料和化学工业的基石，然而日益枯竭的石化资源以及使用过程中所造成的环境污染等问题，已成为制约社会和经济可持续发展的两大瓶颈。这些资源和环境的双重问题极大地推动了可再生生物质资源的研究和开发。甘油是生物柴油脂肪酸甲酯生产过程中的主要副产物，也是一种理想的可再生生物质资源，通过催化氢解甘油生产丙二醇或乙二醇可解决生物柴油副产物的再利用及提高经济效益，

2、具有较高的研究价值。因此，本论文研制了铱．离子液体催化剂并制备了Cu．Cr-O催化剂，通过甘油氢解制备丙二醇。本课题采用一步法合成了离子液体[BMIM]Ci和[(Et)3NH][HS04]，并分别对其进行了IR和1H．NMR表征，使产物的结构得到验证。在离子液体介质中还原制备Ir-离子液体催化剂体系。SEM观测表明离子液体对lr起到很好的稳定和分散作用，纳米铱颗粒分散均匀，微粒尺寸在100nm左右。Ir(0)．[BMIM]CI催化剂在环丁砜溶剂中，对甘油的转化率高达75．3％，1，3．PDO的收率为3．O％，L--醇的收率为9．7％．采用六种不同方法制备Cu．Cr-O催化剂，并对甘油进行催

3、化氢解研究，综合考察了制备方法、催化剂煅烧温度、催化剂预处理、甘油浓度、催化剂用量、氢解温度、氢解时间等各工艺参数。实验结果表明采用柠檬酸凝胶自燃法并经500℃煅烧3h制备的Cu．Cr-O(I)催化剂具有最佳的催化活性，据此得出的最佳甘油氢解工艺为：在220℃、4MPa初始氢压、Cu．Cr-O(I)／甘油(w／w)为1／30的氢解条件下，75％甘油水溶液经24h氢解反应后甘油的转化率和1,2．丙二醇的选择性分别达到47．8％和59．9％。Cu．Cr-O催化剂经TEM、XRD、BET表征，结果表明催化甘油前后该催化剂在形貌上保持一定的稳定性，颗粒大小在50nm左右，且分布均匀。在氢气的还原作

4、用下，催化剂在氢解过程中出现的CuCr20。和CuCr02两相共生现象有利于催化活性的提高。初步探索采用溶胶．凝胶法制备负载型Cu．Cr-O／Si02催化剂，经BE怅测发现微粒孔径只有14．8A，该尺寸限制了甘油在催化剂内部的传质，导致催化剂活性无法完全表达。IV浙江大学硕士学位论文摘要关键词：甘油；催化氢解；丙二醇；离子液体；铱；Cu．Cr-O催化剂V浙江大学硕士学位论文AbstractPetroleumandnaturalgasaretwoimportantnon—renewablepetrochemicalresources，whichconstitutethecornerstone

5、oftoday’Sfuelsandchemicalindustries．Unfortunately,theirdecliningreservesandtheenvironmentalproblemscausedbytheirusehavebecometwomajorbottlenecksofsustainabledevelopmentofthesocietyandeconomy,whichhaveinturngreatlypromotedtheR&Doftherenewablebiomassresources．Glycerol，amajorbyproductofbiodieselprodu

6、ction，issuchakindofveryidealrenewablebiomassresource．Thehydrogenolysisofglycerolforthesynthesisofpropyleneglycolandethyleneglycoltoreusethegrowingsupplyofglycerolcanimprovetheeconomicefficiencyandthereforehasgreatresearchvalue．Therefore，thispaperdevelopedlr-ionicliquidcatalystandtheCu—Cr-Ocatalyst

7、sforsynthesisofpropyleneglycolbyglycerolhydrogenolysis．Twoionicliquids[BMIM]CIand[(Et)3NH][HS04】weresynthesizedbyone—steptechniqueandcharacterizedbyIRor1H-NMRtOconfirmtheirstructures．Ir-ionicliquidcatalystwasprep