铑配合物离子液体催化烯烃硅氢加成反应的研究.pdf

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1、论文作者签名：指导教师签名：论文评阅人1：评阅人2：评阅人3：评阅人4：评阅人5：答辩委员会主席：委员l：委员2：委员3：委员4：委员5：．j㈣蜘f必必杭州师范大学研究生学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得揎．州竖整苤鲎或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：祸狻蔓签字日期：p，·年‘月'，日学位论文

2、版权使用授权书本学位论文作者完全了解垫．州竖整盘鲎有权保留并向国家有关部门或机构送交本论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权杭州师蕉盘堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签名：导师签名：签字日期：矿I，年石月1／日签字日期：年月日·l≮，●‘，、杭州师范大学硕士学位论文致谢值此论文完成之际，谨向我的两位导师来国桥教授、彭家建研究员表示最真挚的感谢。本论文的工作是在彭老师的悉心指导下完成的，彭老师以他敏锐的洞

3、察力、渊博的知识、精益求精的工作作风和对科学的献身精神给我留下了刻骨铭心的印象，使我受益菲浅。感谢两位导师对我学业上的指导和生活上的关心，两位导师严谨的治学态度和踏实的工作作风值得我终身学习。在论文工作中还得到了我们课题组厉嘉云老师和白赢老师的悉心指导，在此深表谢意。感谢蒋剑雄教授、邱化玉教授、章鹏飞教授、刘方明教授、赵英辉老师等在研究生学习期间给予的大量帮助。感谢李志芳老师、徐利文老师、胡自强老师、伍川老师在实验中给予我的大量无私的帮组。感谢我的同学李克斌、陈尧云、顾锋雷、蔡永丰、沈俏艳、方玮芬、陈斌、杨虎、刘帅、马超、庞少锋等同学在生活和实验

4、上给予我的关心和帮助。特别感谢我亲爱的家人在我攻读硕士学位期间给予的支持、鼓励和帮助!是你们的信任和欣赏给了我勇气和信心，是你们一如既往的支持和鼓励帮助我顺利完成学业，是你们无私的爱和理解让我能从事我喜爱的事业。最后，感谢曾经教育和帮助过我的所有老师，感谢所有的良师益友。衷心地感谢为评阅本论文而付出宝贵时间和辛勤劳动的专家和教授们。愿所有人幸福、快乐、安康!杭州师范大学硕士学位论文摘要离子液体作为一种新型的有机反应介质，在化学领域中的应用越来越广泛。它的出现不但在一定程度上解决了铂、铑等催化剂在硅氢加成反应中难以回收利用的难题，而且在反应中也提高

5、了催化剂活性和产物的选择性。本文将离子液体引入到硅氢加成反应中，对过渡金属铑配合物／离子液体体系催化烯烃硅氢加成反应进行研究。本论文的研究工作，首先将离子液体和有着离子液体特性的Ⅳ．烷基季鳞盐引入到硅氢加成反应中，对过渡金属化合物Rh(PPh3)3Cl催化不饱和烯烃与三乙氧基硅烷特别是苯乙烯的硅氢加成反应进行了研究。研究发现，在所有Rh(PPh3)3C阱烷基季鳞盐催化苯乙烯与三乙氧基硅烷的硅氢加成反应测试中，化合物{[N(C4H9)2】3[N(C8H17瑚P)PF6是一种较好的催化剂Rh(PPh3)3Cl的“软”载体，不但能够提高催化剂的活性，使

6、苯乙烯的转化率达到100％，而且有利于伊加成产物的生成，伊加成产物的选择性能达到93％以上。并且Rjl(PPh3)3Cl／{【N(C4H9瑚3叫(C8H17)2】P)PF6催化体系能够循环利用1O次以上，仍然具有较高的催化活性和选择性。接着，本文将将膦官能团化的咪唑盐类化合物作为催化剂I地C13的配体，用于催化烯烃与三乙氧基硅烷的硅氢加成反应，并以离子液体BMiInPF6(1．甲基．3．丁基咪唑六氟磷酸盐)作为反应溶剂。并将反应的结果与Wilmson催化剂l孙(PPh3)3Cl的结果作了对比。发现，膦官能团化咪唑盐配体与弛C13形成的配合物催化体

7、系具有较高的催化活性和选择性。当以1．(2．二苯基膦乙基)．3．辛基咪唑六氟磷酸盐作为RhCl3配体时，苯乙烯的转化率能达到99．9％，伊加成产物的选择性为94．3％。关键词：硅氢加成：Rh(PPh3)3Cl；膦官能团化咪唑盐；M烷基季鳞盐AbstractRecently，ionicliquidshaVebeenextensiVelyapplied舔enViro衄ental-衔endlymediumin瑚19eoforgancs)，11thetic印plicationS．Iollicliquids，tos锄eextent，solVet11epro

8、blemthatt11eplatin啪，rhodiumandothercatalystSillthehydrDsilylationisd