znsb基热电材料的微结构及性能研究

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1、Zn．Sb基热电材料的微结构及性能研究摘要]3-Zn4Sb3材料是目前中温附近性能最佳的热电转换材料之一。p．Zn4Sb3是化合物半导体，属于六方晶系，R3C空间群，每个晶胞内有66个原子，具有非常低的热导率和较好的电性能，室温下其晶格热导率仅●O。65W·m～·K-1，热电优值高于目前实用化的中温热电材料。但是该材料的合成条件苛刻，脆性大，样品不易制备。因此利用掺杂对其进行改性，并进一步优化其成分和结构。本次研究主要包括：1．利用Cu、A1替换13．Zn4Sb3中的Zn元素形成三元合金，采用粉末

2、冶金法并通过放电等离子烧结(SPS)制备块状样品。结果表明适量的Cu、Al替换Sb可以提高热电性能，填加Cu后性能改善更加明显。在Zh4吖CuxSb合金中，当其x从0增：JuNo．4时，材料的Seebeck系数明显增加，当温度为654K时，ZT值达No．7，比相同温度下13．Zn4Sb3的最大ZT值(O．47)大0．23。2．利用cu、Bi分别替换p．Zn4Sb3中的zn、sb元素形成四元合金，采用类同的制备工艺，结果表明Zn4．xCuxSb3邝k合金的热电性能优于D．Zn4Sb3，当x=0．4、

3、温度为574K时最大热电优值ZT为0．53。3．‘基于前期研究结果，分别设计了(Cu2Sb)x(Zn4Sb3)l略和(Cu5Zn3k(Zn4Sb3)l吖赝两元合金，在654K时，赝两元合金(Cu2Sb)o．o．5-(Zn4Sb3)o．995的最大优值为0．72，比相同温度下的D-Zn4Sb3l高出O．25，也较直接掺杂Cu后Zn．Cu．Sb的热电优值高。4．由于在Zn4Sb3合金中添加TCu2Sb后，合金内部出现了ZnSb和Cu5zn8次相，却随着Cu2Sb含量的增加，ZnSb市N的含量逐渐增高，

4、典型的p—Zn4Sb3相热电性能未能得到充分的体现。为降低合金中ZnSb相的含量，获得较纯的p—Zn4Sb3相，在Zn4Sb3中特意添jJHCu5Zn3化合物，设计I出(CusZn3)x(Zn4Sb3)1吖(沪O．005N0．04)合金。X．ray衍射分析证实，添加适量的CusZn3(x

5、4sb3，放电等离子烧结，赝两元合金；热电，114工1--台日匕e．,；过渡元素掺杂MICROSTRUCTUREANDPROPERTIES0FZn．SbBASEDTHERMOELECTRICMATERlALSABSTRACT[3-Zn4Sb3iSoneofthestate．of-the．a】吨thermoelectricmaterialsusedinmediumtemperatures，duetoitscomplexstructureandlowthermalconductivity,butiti

6、Shardtopreaprebecause’ofitsbrittleness．Therefore．theinvestigationshavebeenmadeinthepresentworktoimproveitsthermoelectricpropertieswhichinvolvetheworksdonebelow：1．TheevaluationoftemaryZmd凡Sb(Cu，A1)alloyswhichwerepreparedbysparkplasmasintering(SPS)techn

7、ique．Measurementsshowthata．properCusubstitutionforZncanimproveitsthermoelectricperformance．Withmolarfractionxincreasingfrom0to0．4，theSeebeckcoeffcientofternaryalloysZn4．肖CuxSb3raisesrapidly，themaximumdimensionlessfigureofmeritZTvalueof0．7Canbeobtained

8、atthetemperatureof654K，beingapproximateO．23higherthanthatof‘13-Zn4Sb3atthecorrespondingtemperature．●2．Zn4．xCuxSb3．xsixalloyswithproperCuandBisubstitutionsforZnandSbrespectively，preparedbythesametechnology，showsuperiorthermoelectricperformancet